マグネシウムシリサイドを用いた中高温型熱電材料とモジュールの高性能化に関する研究

〈熱電性能指数〉は〈ゼーベック係数〉2乗×〈電気伝導率〉÷〈熱伝導率〉で表されるが、いずれの項もキャリア濃度に依存している。したがって、熱電変換材料のキャリア濃度の制御を行った上で〈熱伝導率〉に含まれるキャリアに依存しない〈格子熱伝導率〉を抑制することが熱電性能の高性能化の指針となる。以上より、本研究では、環境低負荷熱電変換材料であるマグネシウムシリサイド(Mg2Si)の熱電性能の向上のために、以下の内容の研究を実施した。①　ドーパントとSiの合金を原料とし、放電プラズマ焼結法を用いてMg2Siを合成することで、ドーパントを均一化し、酸化を抑制したMg2Si試料を作製する②　SbおよびGe添加によるキャリア濃度や格子定数の測定から、4bサイト格子間Mgへの影響や正確な固溶限を調査し、熱電特性を評価する③　Sb添加Mg2SiにさらにGeを添加することで格子熱伝導率を減少させ、熱電性能を向上させるMg2Siへの添加不純物として、Siサイトへドナーとして固溶されることでキャリア制御が可能であり、Siとの質量差から格子伝導率の減少が可能なSbと、キャリアを生成せずSiサイトへ全率固溶が可能であり、格子熱伝導率を抑制可能なGeに着目した。Siとドーパントの合金を用いたMg2SiのSPS内合成により、Sbの固溶限以下の範囲でSb濃度を制御することでキャリア濃度を制御可能とし、Geの添加によりSbの固溶限を増加させることが可能であることを明らかとした。また、SbおよびGe添加Mg2Siの電気伝導率とゼーベック係数は、Sb濃度に伴うキャリア濃度に依存することが明らかとなった。さらにMg2SiへGe添加することで、電気伝導率およびゼーベック係数へほぼ影響を与えず、格子熱伝導率の減少させることで無次元性能指数ZTの向上に有効的である知見を得た。

〈熱電性能指数〉は〈ゼーベック係数〉2乗×〈電気伝導率〉÷〈熱伝導率〉で表されるが、いずれの項もキャリア濃度に依存している。したがって、熱電変換材料のキャリア濃度の制御を行った上で〈熱伝導率〉に含まれるキャリアに依存しない〈格子熱伝導率〉を抑制することが熱電性能の高性能化の指針となる。以上より、本研究では、環境低負荷熱電変換材料であるマグネシウムシリサイド(Mg2Si)の熱電性能の向上のために、以下の内容の研究を実施した。①　ドーパントとSiの合金を原料とし、放電プラズマ焼結法を用いてMg2Siを合成することで、ドーパントを均一化し、酸化を抑制したMg2Si試料を作製する②　SbおよびGe添加によるキャリア濃度や格子定数の測定から、4bサイト格子間Mgへの影響や正確な固溶限を調査し、熱電特性を評価する③　Sb添加Mg2SiにさらにGeを添加することで格子熱伝導率を減少させ、熱電性能を向上させるMg2Siへの添加不純物として、Siサイトへドナーとして固溶されることでキャリア制御が可能であり、Siとの質量差から格子伝導率の減少が可能なSbと、キャリアを生成せずSiサイトへ全率固溶が可能であり、格子熱伝導率を抑制可能なGeに着目した。Siとドーパントの合金を用いたMg2SiのSPS内合成により、Sbの固溶限以下の範囲でSb濃度を制御することでキャリア濃度を制御可能とし、Geの添加によりSbの固溶限を増加させることが可能であることを明らかとした。また、SbおよびGe添加Mg2Siの電気伝導率とゼーベック係数は、Sb濃度に伴うキャリア濃度に依存することが明らかとなった。さらにMg2SiへGe添加することで、電気伝導率およびゼーベック係数へほぼ影響を与えず、格子熱伝導率の減少させることで無次元性能指数ZTの向上に有効的である知見を得た。