新しい動作原理に基づいた単分子デバイスの創製

固体表面上に吸着した分子の構造の決定およびその制御は、エレクトロニクス、触媒など様々分野で重要な課題である。現在、単分子接合は単分子素子やセンサーへの応用を目指した研究として、活発に研究が行われている。一方、単分子接合の物性に決定的な役目を担う、金属と分子接合界面の構造を決定出来る手法は確立されていない。本研究では、単分子接合の伝導度計測とI-V計測やラマン計測を組み合わせることで、金属と単分子接合の界面構造と物性の解明を目指した。まず、単分子接合のI-V計測とSERS計測を同時に行うことで、単分子接合の構造決定に挑戦した。I-VとSERSの同時計測法を1,4ベンゼンジチオール(BDT)単分子接合に適用した。I-V計測から金属と分子のカップリング強度の異なる３つの伝導度状態が存在することが示された。伝導度、カップリングについて、理論計算と比較することで、伝導度、カップリング強度の大きい順にbridge, hollow, atopサイトに帰属することが出来た。同時計測したSERSを解析することで、Bridgeサイトの単分子接合のみ選択的にSERSが観測されることが分かった。以上、SERSとI-V特性の同時計測により、界面構造を含めた単分子接合の構造決定と、界面構造選択的な分光計測に成功した。並行して、STMを用いて分子の構造と伝導特性の計測を行った。ばね状の分子骨格を持つo-phenyleneは、ばね骨格の変形に応じた伝導特性を示すことが理論提案されている。o-Phenylene分子は溶液中でらせん反転を繰り返している。一方、分子を金電極表面に吸着させることで、らせん構造がほどけた高伝導度状態を作製できることを見出した。I-V計測、ラマン計測、STM計測を用いて、単分子接合の構造と物性の関係を解明することで、単分子エレクトロニクス研究分野に大きなインパクトを与えた。

固体表面上に吸着した分子の構造の決定およびその制御は、エレクトロニクス、触媒など様々分野で重要な課題である。現在、単分子接合は単分子素子やセンサーへの応用を目指した研究として、活発に研究が行われている。一方、単分子接合の物性に決定的な役目を担う、金属と分子接合界面の構造を決定出来る手法は確立されていない。本研究では、単分子接合の伝導度計測とI-V計測やラマン計測を組み合わせることで、金属と単分子接合の界面構造と物性の解明を目指した。まず、単分子接合のI-V計測とSERS計測を同時に行うことで、単分子接合の構造決定に挑戦した。I-VとSERSの同時計測法を1,4ベンゼンジチオール(BDT)単分子接合に適用した。I-V計測から金属と分子のカップリング強度の異なる３つの伝導度状態が存在することが示された。伝導度、カップリングについて、理論計算と比較することで、伝導度、カップリング強度の大きい順にbridge, hollow, atopサイトに帰属することが出来た。同時計測したSERSを解析することで、Bridgeサイトの単分子接合のみ選択的にSERSが観測されることが分かった。以上、SERSとI-V特性の同時計測により、界面構造を含めた単分子接合の構造決定と、界面構造選択的な分光計測に成功した。並行して、STMを用いて分子の構造と伝導特性の計測を行った。ばね状の分子骨格を持つo-phenyleneは、ばね骨格の変形に応じた伝導特性を示すことが理論提案されている。o-Phenylene分子は溶液中でらせん反転を繰り返している。一方、分子を金電極表面に吸着させることで、らせん構造がほどけた高伝導度状態を作製できることを見出した。I-V計測、ラマン計測、STM計測を用いて、単分子接合の構造と物性の関係を解明することで、単分子エレクトロニクス研究分野に大きなインパクトを与えた。