イオン支援パルスプラズマ活用単層カーボンナノチューブの完全カイラリティ制御合成

使用离子辅助脉冲等离子体完成手性控制的单壁碳纳米管合成

• 批准号: 15J01481
• 负责人: 許 斌
• 金额: $ 2.18万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2015
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2015-04-24 至 2018-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15J01481/
• 关键词: 単層カーボンナノチューブ; 触媒前処理; カイラリティ制御; メカニズム解明; 第一原理計算; パルスプラズマ

三年計画の最終年度における今年度は，カイラリティ制御単層カーボンナノチューブ(SWNTs)合成実現に向け，系統的実験と理論解析を合わせて，触媒前処理によるSWNTsのカイラリティ選択機構の解明に関する研究を行った．１．触媒前処理による成長活性化エネルギー変化．前年度までの研究では，微量ガス添加触媒前処理方法により触媒表面酸化度合を変化させることで，(6,4)SWNTsと(6,5)SWNTsの存在比制御を実現した．今年度はさらなる詳細な機構を解明するために研究を行った．触媒の表面状態変化に伴い，SWNTsの成長活性化エネルギーEaの変化を実験的に測定したところ，前処理により，SWNTsのEaが大幅に増加し，(6,4)SWNTsと(6,5)SWNTsの活性化エネルギーの差ΔEaも前処理により増加することが判明した．この結果より，カイラリティ選択性の変化はSWNTsの活性化エネルギー制御によるものであることが明らかとなった．２．理論的計算によるカイラリティ選択機構解明．活性化エネルギーの変化がカイラリティ選択性に与える効果の詳細を明らかにするために，第一原理計算によって検討した．キャップ形成段階において，前処理により，キャップ形成に必要なリフトオフエネルギーEBC-M が増加し，特に，キャップ中に炭素数の多い(6,5)SWNTsのEBC-Mがより大きく増大することが判明した．この計算結果より， (6,5)SWNTsが(6,4)SWNTsに比べより大きくキャップ形成確率が低下することが説明できる．次に，キャップ形成後SWNTsが軸方向に成長する段階において，最も高い合成効率を示すSWNTsのカイラル角xが高角度側へシフトする理論計算結果が得られた．この結果より，大きいカイラル角ｘをもつ (6,4)SWNTsの優先的合成が説明できることが明らかとなった．

The final year of the three-year plan will be completed this year. The synthesis of SWNTs will be carried out in the future. The theoretical analysis of SWNTs will be combined with the theoretical analysis of SWNTs. The research on SWNTs 'synthesis and selection mechanism will be carried out in the pre-treatment of catalyst. In the past year, the research on the pretreatment method of trace catalyst addition showed that the existence ratio of (6,4)SWNTs and (6,5)SWNTs was controlled. This year's annual report shows that During the surface state change of the catalyst, the growth and activation of SWNTs were measured. During the pretreatment, the Ea of SWNTs increased significantly.(6,4)SWNTs and (6,5)SWNTs were determined to increase the difference between the growth and activation of SWNTs. 2. Theoretical calculation of the selection mechanism. While the changes in activation parameters provide enhanced selectivity and detailed understanding of the effects, first-principles calculations are also discussed. The EBC-M of the carbon number in the pre-treatment process is increased, especially in the pre-treatment process. The calculation results show that (6,5)SWNTs are higher than (6,4)SWNTs. Second, after the formation of SWNTs, the growth of SWNTs in the axial direction, the highest synthetic efficiency, the highest synthetic efficiency, and the theoretical calculation results are obtained. The result of this is that the number of SWNTs is equal to the number of SWNTs.

项目成果

Effects of Time Parameter in Pulse Plasma CVD on Narrow-Chirality Distributed growth of Single-Walled Carbon Nanotubes

脉冲等离子体CVD时间参数对单壁碳纳米管窄手性分布生长的影响

• 发表时间: 2015
• 期刊: Proceedings of 9th International Conference on Reactive Plasmas / 68th Gaseous Electronics Conference / 68th Symposium on Plasma Processing(ICRP9/GEC68)
• 作者: Bin Xu;Toshiaki Kato;Toshiro Kaneko
• 通讯作者: Toshiro Kaneko

Catalyst structure control towards chirality controlled synthesis of single-walled carbon nanotube with plasma CVD

等离子体CVD手性控制合成单壁碳纳米管的催化剂结构控制

• 发表时间: 2017
• 作者: Bin Xu;Toshiro Kaneko;Toshiaki Kato
• 通讯作者: Toshiaki Kato

Control of catalyst surface states towards synthesis of single chirality single-walled carbon nanotubes using plasma CVD

利用等离子体 CVD 控制催化剂表面状态合成单手性单壁碳纳米管

• 发表时间: 2016
• 作者: Bin Xu;Toshiro Kaneko;Toshiaki Kato
• 通讯作者: Toshiaki Kato

表面機能化触媒を用いたプラズマCVDによる単層カーボンナノチューブのカイラリティ制御合成

使用表面功能化催化剂通过等离子体 CVD 控制手性合成单壁碳纳米管

• 发表时间: 2016
• 作者: Hiroshi Hashizume;Takuya Towatari;Takayuki Ohta;Keigo Takeda;Kenji Ishikawa;Masaru Hori;and Masafumi Ito;許 斌，金子 俊郎，加藤 俊顕
• 通讯作者: 許 斌，金子 俊郎，加藤 俊顕

High Purity Synthesis of (6,4) Single-Walled Carbon Nanotubes with Plasma CVD

等离子体 CVD 高纯度合成 (6,4) 单壁碳纳米管

• 发表时间: 2017
• 作者: B. Xu;T. Kaneko;and T. Kato
• 通讯作者: and T. Kato