白金担持グラフェンの原子構造・電子状態解析による高活性な低白金触媒材料の開発

通过铂负载石墨烯的原子结构和电子结构分析开发高活性、低铂催化剂材料

• 批准号: 15J04118
• 负责人: 狩野 絵美
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: University of Tsukuba
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2015
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2015-04-24 至 2017-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15J04118/
• 关键词: 透過型電子顕微鏡; 金属単原子挙動; その場観察; グラフェン; 原子分解能観察

白金（Pt）担持グラフェンは燃料電池の電極触媒材料として知られている。しかしPtは凝集して触媒効率が劣化するという問題があり、特に高機能化・高活性化が期待されている1 nm以下の原子やクラスターに関する実験報告例は極端に少ない。本研究では金属/グラフェンの構造を原子レベルで制御し少量で高活性な触媒材料とすることを目的として、透過型電子顕微鏡（TEM）を用いて金属/グラフェンの構造・挙動及び電子状態の原子分解能観察を行った。昨年度末に申請者は走査型透過電子顕微鏡法（STEM）により、数個～数十個の原子からなるCuクラスターがグラフェン上で2次元平面状に規則的に並んでいく様子を捉えた。更に、電子エネルギー損失分光（EELS）によりこの2次元結晶は酸素を含むことが分かった。ロシアの理論研究グループと共同でこの特異な2次元結晶構造の安定性や特性に関して解析し、学術誌（Nanoscale）に論文を投稿・受理された。また、2015年度の成果である「Cu単原子によるグラフェンの再構成」について更なる実験・解析を行い、Pt原子との違いを比較した。加熱環境下において電子線を照射すると、Cu原子はグラフェンを修復し、Pt原子はエッチングするという正反対の変形過程が見られた。この結果について学術誌（Applied Physics Express）に論文を投稿・受理された。以上、TEM/STEMによる実験結果の解析及び理論研究グループとの共同研究により、学術誌2誌での論文発表を行うと共に、博士学位論文を執筆した。更に、カナダの研究グループとの共同研究により、海外での研究活動も行った。

Platinum (Pt) supports are electrode catalyst materials for fuel cells. The problem of degradation of catalyst efficiency due to aggregation of Pt is extremely rare, especially for high functionality and high activity. It is expected that atoms below 1 nm will be involved. In this study, atomic decomposition energy of metal/silicon structure was investigated by using transmission electron microscopy (TEM) to control small amounts of highly active catalyst materials. At the end of last year, the applicant was examined by electron microscopy (STEM), and several to tens of atoms were detected. More information, electron loss spectroscopy (EELS), two-dimensional crystals, acid and other components Theoretical research on the stability and characteristics of the special two-dimensional crystal structure was carried out. Papers were submitted and accepted in academic journals. The results of 2015 include "Cu atom re-composition","analysis" and "Pt atom re-composition". Under heating environment, Cu atoms are irradiated with electron rays, and Pt atoms are irradiated with electron rays. The results of this study were published in Applied Physics Express. The above, TEM/STEM research results analysis and theoretical research, academic journal 2, paper development, doctoral thesis writing More information on joint research and overseas research activities.

项目成果

MISIS/RAS(ロシア連邦)

MISIS/RAS（俄罗斯联邦）

One-atom thick two dimensional copper sheets on graphene

石墨烯上的单原子厚二维铜片

• 发表时间: 2016
• 作者: K. Murakami;S. Tanaka;A. Hirukawa;T. Hiyama;T. Kuwajima;E. Kano;M. Takeguchi;and J. Fujita;Emi Kano;Emi Kano
• 通讯作者: Emi Kano

2層グラフェンに形成したナノポアのエッジ構造

双层石墨烯中形成的纳米孔的边缘结构

• 发表时间: 2016
• 作者: K. Murakami;S. Tanaka;A. Hirukawa;T. Hiyama;T. Kuwajima;E. Kano;M. Takeguchi;and J. Fujita;Emi Kano;Emi Kano;狩野絵美
• 通讯作者: 狩野絵美

Cu原子によるグラフェン再構成過程その場TEM観察

Cu原子重构石墨烯过程的原位TEM观察

• 发表时间: 2016
• 作者: K. Murakami;S. Tanaka;A. Hirukawa;T. Hiyama;T. Kuwajima;E. Kano;M. Takeguchi;and J. Fujita;Emi Kano;Emi Kano;狩野絵美;狩野絵美
• 通讯作者: 狩野絵美

One-atom-thick 2D copper oxide clusters on graphene

• DOI: 10.1039/c6nr06874j
• 发表时间: 2017-03-21
• 期刊: NANOSCALE
• 影响因子: 6.7
• 作者: Kano, Emi;Kvashnin, Dmitry. G.;Takeguchi, Masaki
• 通讯作者: Takeguchi, Masaki