網羅的第一原理分子動力学計算に基づいたＬｉイオン拡散係数予測モデルの構築

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最終年度である2年目は，初年度で得た知見をもとに新規リチウムイオン伝導体の探索手法の開発を行った．未知物質について安定構造を知ることは第一原理計算を用いたとしても容易とはいえない現状を考慮すると，結晶構造に関する情報を用いずに化学組成に関する情報のみで候補材料を探索する手法を開発することが望ましいといえる．そこで，本研究では近年に物質探索の分野において成果を上げているガウス過程回帰に基づいたベイズ最適化手法（クリギング法）を用いて，効率的に材料探索を行う手法を開発することを目指した．1年目に行った3元または4元系リチウム複合酸化物合計797種に対して行った温度1600 Kでの分子動力学計算から求めたリチウムの拡散係数の対数を目的変数とした．説明変数の組み合わせごとに予測と選択を繰り返し最大の拡散係数を有する物質を発見するまでに要する回数を評価した．構成元素の原子番号，原子量，電気陰性度などの平均および分散を元素に関する情報のみから求まる説明変数として用いた．このような説明変数を用いてクリギング法を行うことによりデータ全体の14%を探索することで最高の拡散係数を有する物質を発見することができた．初年度の研究で今回用いた拡散係数の対数と良い相関を示すことが確認された構成イオンの動径分布関数から導出された構造記述子を含む説明変数を含む説明変数セットと比較しても探索試行回数が27%少ないことが確認され，この元素情報のみを用いた説明変数セットは本研究で用いた説明変数セットのなかで最も少ない探索試行回数で最高の拡散係数を有する物質を発見することが可能であることがわかった．以上の結果から，多様な結晶構造と組成の組み合わせの酸化物を含む物質の集合の中から，分子動力学計算で求めた拡散係数が高い物質を組成に関する情報のみを用いることで効率的に探索することが可能であることが示された．