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高機能多元金属ナノ粒子触媒および高効率酸化反応系の開発

高功能多金属纳米颗粒催化剂和高效氧化反应系统的开发

基本信息

批准号：
15J09227
负责人：
谷口健人
金额：
$ 1.6万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2015
资助国家：
日本
起止时间：
2015-04-24 至 2018-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、「高機能多元金属ナノ粒子および高効率酸化反応系の開発」を目標と定め、(i) 触媒調製、(ii) 触媒のキャラクタリゼーション、(iii) 触媒反応 (酸化反応系の開発) を3本の基軸として、高機能多元金属ナノ粒子およびそれらを用いた高効率酸化反応系の開発を行った。初年度においては、AuおよびPdの水酸化物前駆体をAl2O3上に担持した後にH2還元処理を施すことで、平均粒径2-3nm程度の担持Au-Pd合金ナノ粒子触媒 (Au-Pd/Al2O3) が得られ、このAu-Pd/Al2O3触媒がシクロヘキシルアミンを原料にN-シクロヘキシルアニリンやジアリールアミンを与えるタンデム型脱水素芳香環形成反応、ならびにスチレンを水素アクセプターとしてシクロヘキサノンとアミンを原料にN-置換アニリンを与える脱水素芳香環形成反応に対して高い活性を示すことを見出した。2年度においては、Au-Pd/TiO2触媒が、シクロヘキシルアミンを原料に、酸化剤を一切用いることなくジアリールアミンを与える、単純脱水素型芳香環形成反応に高い活性を示すことを見出した。この反応では、(i)アニリンとシクロヘキサノン、(ii)シクロヘキシルアミンとシクロヘキサノン、(iii)ニトロベンゼンとシクロヘキサノールといった種々の組み合わせの基質を用いることもでき、非常に幅広いジアリールアミン合成が可能である。3年度においては、Au-Pd/TiO2触媒による単純脱水素型芳香環形成反応のさらなる展開として、シクロヘキサノンとジアリールアミンからのトリアリールアミン合成反応を検討したところ、酸触媒の添加によってトリアリールアミンの収率が大きく向上することを明らかにしており、新規トリアリール合成法として期待される。

This study aims at: (i) catalyst modulation;(ii) catalyst conversion;(iii) catalytic reaction (development of acidification reaction system);(iv) development of high efficiency acidification reaction system; and (v) development of high efficiency acidification reaction system. In the early years, Au and Pd were used as precursors of hydration compounds, supported on Al2O3, and then H2 reduction treatment was carried out. The supported Au-Pd alloy particles had an average particle size of 2-3nm.(Au-Pd/Al2O3) is a catalyst for the formation of an aromatic ring in the form of an N-type dehydro ring, and the formation of an aromatic ring in the form of an N-type dehydro ring. N-substituted aromatic rings are formed in the presence of a catalyst. In 2002, Au-Pd/TiO2 catalyst was used as raw material, acidifying agent, and pure dehydro aromatic ring formation reaction. This is the case with the following: (i) the number of applications;(ii) the number of applications;(iii) the number of applications; and (iv) the number of applications; and (v) the number of applications. In 2003, the reaction of pure anhydro aromatic ring formation in the presence of Au-Pd/TiO2 catalyst was investigated. The reaction rate of pure anhydro aromatic ring formation in the presence of Au-Pd/TiO2 catalyst was increased.