有機ー無機ハイブリッド太陽電池の創成と光電変換機構の解明

本研究では、高効率で再現性の良い鉛系及びスズ系ペロブスカイト太陽電池を作製し、両素子における開放電圧(Voc)の損失起源を電荷再結合機構の観点から、高分子太陽電池と比較しながら詳細に解析し素子特性の向上および制限要因について議論した。鉛系ペロブスカイト太陽電池におけるVocの損失機構を定量的に解明するために、マクロな素子特性であるVocの温度依存性を高分子太陽電池と比較しながら解析することで電荷再結合機構を検討した。その結果、高分子太陽電池には、温度に依存しない損失項として、バンドギャップEgと界面での実効的なCT準位Egeffとの差が存在し、温度に依存する損失項として、輻射再結合損失と無輻射再結合損失が存在することを見出した。一方、鉛系ペロブスカイト太陽電池は、温度に依存する損失項のみ存在し、輻射再結合損失が主な損失過程であることを明らかにした。これらの違いは電荷生成・再結合機構の違いに起因することを明確にした。しかし、太陽電池素子における輻射再結合損失は必要不可欠であるため、時間分解測定により無輻射再結合ダイナミクスを観測し、バンド間再結合とShockley-Read-Hall(SRH)再結合を考慮したモデルにより速度論を解析した。その結果、ペロブスカイト粒径が大きくなるにつれトラップ密度が低下するとともにキャリア寿命が長くなることでVocが向上することを明確にした。また、ペロブスカイトのキャリア寿命は粒径に関わらず、電荷回収寿命より十分長いため、鉛系ペロブスカイト太陽電池における電流生成には影響を与えないことを明らかにした。さらに、環境負荷の小さいスズ系のペロブスカイト太陽電池の開放電圧の損失機構も検討した。その結果、鉛系と異なり、スズ系では、ペロブスカイト層内での電荷キャリアの再結合ではなく、界面での表面再結合が低い開放電圧の主な要因であることを明らかにした。

本研究では、高効率で再現性の良い鉛系及びスズ系ペロブスカイト太陽電池を作製し、両素子における開放電圧(Voc)の損失起源を電荷再結合機構の観点から、高分子太陽電池と比較しながら詳細に解析し素子特性の向上および制限要因について議論した。鉛系ペロブスカイト太陽電池におけるVocの損失機構を定量的に解明するために、マクロな素子特性であるVocの温度依存性を高分子太陽電池と比較しながら解析することで電荷再結合機構を検討した。その結果、高分子太陽電池には、温度に依存しない損失項として、バンドギャップEgと界面での実効的なCT準位Egeffとの差が存在し、温度に依存する損失項として、輻射再結合損失と無輻射再結合損失が存在することを見出した。一方、鉛系ペロブスカイト太陽電池は、温度に依存する損失項のみ存在し、輻射再結合損失が主な損失過程であることを明らかにした。これらの違いは電荷生成・再結合機構の違いに起因することを明確にした。しかし、太陽電池素子における輻射再結合損失は必要不可欠であるため、時間分解測定により無輻射再結合ダイナミクスを観測し、バンド間再結合とShockley-Read-Hall(SRH)再結合を考慮したモデルにより速度論を解析した。その結果、ペロブスカイト粒径が大きくなるにつれトラップ密度が低下するとともにキャリア寿命が長くなることでVocが向上することを明確にした。また、ペロブスカイトのキャリア寿命は粒径に関わらず、電荷回収寿命より十分長いため、鉛系ペロブスカイト太陽電池における電流生成には影響を与えないことを明らかにした。さらに、環境負荷の小さいスズ系のペロブスカイト太陽電池の開放電圧の損失機構も検討した。その結果、鉛系と異なり、スズ系では、ペロブスカイト層内での電荷キャリアの再結合ではなく、界面での表面再結合が低い開放電圧の主な要因であることを明らかにした。