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ブロック共重合体の時空間制御による新規機能性流体の創製

通过嵌段共聚物的时空控制创建新型功能流体

基本信息

批准号：
16J09350
负责人：
小野田実真
金额：
$ 1.79万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2016
资助国家：
日本
起止时间：
2016-04-22 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

前年度までに、外部刺激の入出力がない一定条件下で化学振動反応を生起させることによるABA型トリブロック共重合体の自律的な集合-分散による溶液粘性の自律振動系などを報告してきた。しかし、ABA型トリブロック共重合体で観測された溶液粘性振幅は2.0 ~10 mPa s程度と目視では確認できないほど小さく、ゾル-ゲル振動の実現と共に溶液粘性振幅の拡大は大きな課題であった。そこで、粘性振幅の拡大にはゲル形成/ネットワーク形成の高効率化が必要であると考え、ABC型トリブロック共重合体(ABC tri-BCP)を設計した。本トリブロック共重合体は、10℃付近にLCSTを有する温度応答性のAセグメント、親水性のBセグメントと、20℃~30℃付近にLCSTを有する自励振動Cセグメントから構成されている。水溶液中では、10℃以下の低温領域では高い溶解性を示すほか、昇温過程でAセグメント、Cセグメントが段階的に凝集することによりミセル連結時にループ構造が形成されにくく、結果として効率のよいネットワークの組換えが実現できると考えた。そこで、得られたABC-tri BCPに対しBZ反応を生起させたところ、外部刺激の入出力がない一定条件下で自律的なゾル-ゲル振動が生起した。この現象は、貯蔵弾性率と損失弾性率が、時間と共にクロスオーバーしたことからも確認された。また、時分解動的光散乱測定を系に適用したところ、溶液のエルゴード性が周期振動する様子もみられた。また、溶液を0.1 wt%まで薄めると、系の流体力学的半径が30 nm~200 nmの範囲で周期振動したことから、ミセルの連結/分散振動に基づくゾルゲル転移という、目的通りの機能が実現されていることが推察された。以上の結果は、2017年1月14日に投稿、2017年5月8日にNature Communications誌にアクセプトされた。

In the past year, the input force of external stimulus was determined. Under certain conditions, the chemical vibration reaction was generated. The ABA type composite was self-regulated. The aggregation and dispersion of solution viscosity self-regulated vibration system were reported. The amplitude of viscosity of solution measured in ABA-type composite is 2.0 ~10 mPa s, and it is visually confirmed that the amplitude of viscosity of solution measured in ABA-type composite is large. It is necessary to design the ABC tri-BCP for the high efficiency of the viscous amplitude formation. The composition of the composite is composed of temperature responsive A, hydrophilic B, self-excited vibration C near LCST at 10 DEG C and near LCST at 20 DEG C to 30 DEG C. In aqueous solution, high solubility is observed in the low temperature range below 10℃. During the heating process, the aggregation of A and C phases is observed. When the structure is formed, the results show that the composition of A and C phases is changed. The ABC-tri BCP generates self-regulated vibration under certain conditions. This phenomenon is characterized by the storage rate and loss rate. In addition, time-resolved light scatter measurement is applicable to the system, because the elasticity of solutions can fluctuate periodically. The radius of the hydrodynamics of the system is 30 nm~200 nm, and the periodic vibration of the solution is 0.1 wt%. The above results were posted on January 14, 2017 and Nature Communications on May 8, 2017.