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ヒンダードジスルフィド結合を基盤とする易修復性・易加工性架橋高分子の精密設計

基于受阻二硫键的易于修复和加工的交联聚合物的精确设计

基本信息

批准号：
17J10401
负责人：
高橋明
金额：
$ 1.09万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2017
资助国家：
日本
起止时间：
2017-04-26 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17J10401/
关键词：
動的共有結合化学損傷修復性材料オリゴスルフィド結合

项目摘要

本研究では、穏和な加熱により無触媒でも可逆的に開裂可能なビス(2,2,6,6-テトラメチルピペリジン-1-イル)ジスルフィド（BiTEMPS）への硫黄導入反応に基づいた、高い損傷修復特性を有するポリマー材料の開発を目的として研究を行った。まず、低分子モデル化合物を用いてBiTEMPSと単体硫黄との反応を行い、種々の測定の結果よりジスルフィド結合間への硫黄原子が導入されたことが示された。元素分析により反応前後における硫黄元素比の変化を評価した結果、モデル化合物においては最大で硫黄が平均5原子連なったオリゴスルフィド結合が生成可能であることが明らかとなった。また、質量分析結果から生成物は複数の異なる硫黄数のBiTEMPS誘導体から構成されていることが分かった。この結果から、本反応は連続的なS－S結合の組換えを伴って特定の統計比に収束する機構で進行することが示唆された。次に、高分子中に導入したBiTEMPS部位における、単体硫黄を用いたオリゴスルフィド化反応について検討を行った。骨格としては合成の簡便性を考慮し、BiTEMPS骨格を繰り返し単位に有するポリウレタン（PU-B）を合成した。PU-Bに対して種々の当量の単体硫黄を作用させたところ、低分子系と同様にオリゴスルフィド化反応が進行したことを支持するデータが種々の測定により得られた。続いて、反応前後における結合交換特性をポリウレタン－低分子間の結合交換反応により評価した結果、オリゴスルフィド化後の方がより迅速に反応が進行する結果が得られたことから、BiTEMPSのオリゴスルフィド化反応によって結合交換特性が向上したことが明らかとなった。以上、低分子および直鎖状高分子系でのモデル検討から、本研究目標の実現性を支持するデータが得られた。現在これらの結果に関する論文を執筆中であり、近日中に学術誌に投稿する予定である。

The purpose of this study is to investigate the development of sulfur-induced anti-cracking and high-damage repair properties of BiTEMPS (BiTEMPS) materials. The results of the determination of sulfur atoms in low molecular weight compounds using BiTEMPS and single sulfur atoms are shown below. Elemental analysis before and after the sulfur element ratio evaluation results, sulfur compounds in the largest average of 5 atoms to form a combination of The results of mass analysis show that the products are composed of BiTEMPS inducers with different sulfur numbers. The result is that the S-S combination of the two components is combined with a specific statistical ratio. In addition, the introduction of BiTEMPS in polymers and the use of single sulfur are discussed in detail. BiTEMPS framework is easy to synthesize, and it is easy to synthesize PU-B framework. PU-B is the equivalent of a single sulfur molecule. The binding exchange characteristics between the two molecules were evaluated. The results showed that the binding exchange characteristics between the two molecules were improved. The above results support the realization of the objectives of this study. Now the results are related to the writing of papers, and the recent academic journals are scheduled for submission.