その場観察ナノスケール解析に基づいた新しいメタン燃焼触媒の開拓

基于原位观测纳米级分析开发新型甲烷燃烧催化剂

• 批准号: 17J11138
• 负责人: 馬原 優治
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Nagoya University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2017
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2017-04-26 至 2019-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17J11138/
• 关键词: 担持金属触媒; メタン燃焼; パラジウム; その場観察X線吸収分光法

天然ガス自動車やディーゼル自動車、火力発電の排気ガスに含まれる未燃焼メタンを完全燃焼する触媒には高価で希少なPd触媒が実用されている。Pdの使用量を削減するために、より低温領域から高活性を示す触媒開発が切望される。メタン燃焼は、金属酸化物状のPd粒子がPdO相とPd(0)相とを回転することで進行する（レドックスサイクル）。そこで本研究では、その場観察X線吸収分光（XAFS）法を用いたPd触媒のレドックスサイクルの観察と解析を行った。ミリ秒オーダーの時分解能を持つその場観察波長分散型XAFS（DXAFS）法を利用し、担持Pd触媒の酸化還元速度を定量評価して、メタン燃焼反応に鍵となる性質を探索した。約12m毎に測定可能なDXAFSスペクトルは大型放射光施設（SPring-8)のBL28B2にて収集を行った。アルミナ担持Pd触媒にメタンガスを導入した際のPdO粒子の還元挙動を観察した。結果として、PdO粒子はメタンによって2段階で還元されることが明らかになった。完全に酸化されたPdO粒子の還元反応に比べて、一部還元されたPdO粒子の還元反応は活性化エネルギーが低く、容易に進行することがわかった。これはPdO粒子が一部還元されPd(0)種とPdO種が共存することでメタンの開裂を促進させるためだと考えられた。以上より、PdO種とPd(0)種の界面がメタン燃焼に良い活性であると結論付けられた。

Natural ガス automatic car やディーゼル automatic car, thermal power 発电の簰ガスに contain まれる unburned焼メタンを completely burned 焼するcatalystには高価で西小なPdcatalystが実用されている. The amount of Pd used has been reduced, and the high activity in the low-temperature field has shown that the catalyst is open and the hope is high.メタン焼は, metal acid compound-like Pd particles, PdO phase and Pd(0) phase とを回転することで carrying out する (レドックスサイクル). In this study, the X-ray absorption spectrometry (XAFS) method using X-ray absorption spectroscopy using Pd catalyst was used in this study. Utilization of ミリsecond オーダーのchronological decomposition energy and field observation wavelength dispersion XAFS (DXAFS) method , carrying out the quantitative evaluation of the acidification and reduction rate of Pd catalyst, and the exploration of the properties of the reaction of Pd catalyst. Approximately 12m per meter can be measured using the BL28B2 DXAFS large-scale radioactive light facility (SPring-8).アルミナ is responsible for the introduction of Pd catalyst にメタンガスを and the restoration of PdO particles into their original state. The result is that the PdO particles are restored in 2 stages. Completely acidified されたPdO particles, のreduction reaction に比べて, partially restored されたPdO particles The activation of the child's recovery and reaction is low and easy, and it is easy to carry out.これはPdO particles が partially restored されPd(0) species and とPdO species が coexistence することでメタンの cracking を promotion させるためだと考えられた. The above conclusion is based on the activeness of the interface between PdO species and Pd(0) species.

项目成果

Methane combustion over Pd/CoAl2O4/Al2O3 catalysts prepared by galvanic deposition

• DOI: 10.1039/c7ra06150a
• 发表时间: 2017-01-01
• 期刊: RSC ADVANCES
• 影响因子: 3.9
• 作者: Mahara, Yuji;Tojo, Takumi;Satsuma, Atsushi
• 通讯作者: Satsuma, Atsushi

時分割DXAFSによる担持PdO粒子のCH4での還元挙動の解明

通过时间分辨 DXAFS 阐明负载 PdO 颗粒与 CH4 的还原行为

• 发表时间: 2017
• 作者: 馬原優治;村田和優;植田格弥;石川裕之;東條巧;大山順也;加藤和男;薩摩篤
• 通讯作者: 薩摩篤