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多点固定化により金属タンパク質を精密複合化した電極材料の構築とバイオデバイス応用

通过多点固定和生物器件应用构建具有金属蛋白精确复合材料的电极材料

基本信息

批准号：
17J01654
负责人：
井上望
金额：
$ 1.79万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2017
资助国家：
日本
起止时间：
2017-04-26 至 2020-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

バイオ燃料電池はエネルギー分野や農業分野あるいは医療分野への応用が期待されるバイオデバイスである。とくに金属タンパク質の酸化還元反応を用いたバイオ燃料電池の高性能化において、より高い電極特性を達成するためには、タンパク質と電極材料間の効率的電子移動の実現が強く求められる。そこで、金属タンパク質を電極上に多点で固定化し、活性中心となる補因子の配向性を制御する系を構築するために、合成化学的アプローチと生化学的アプローチを統合した金属タンパク質－電極材料複合化手法の確立をめざした。具体的には活性中心に補因子ヘムを有する電子伝達タンパク質シトクロムb562をモデルタンパク質に選定した。シトクロムb562の二点固定化に向け、前年度見出したN末端選択的な機能性分子修飾剤である1,2,3-トリアゾールカルボアルデヒド（TA4C）を用いたN末端選択的なアジド基の導入を試みた。合わせて、TA4Cの簡便な合成手法の開発に取り組んだ。従来法において、TA4C誘導体はアルキンとアジドを前駆体とし、銅を触媒とする環化付加反応（CuAAC反応）により調製していたが、反応後に煩雑な精製操作を必要とする点が課題であった。本研究では、トリアゾールカルボアルデヒドに特徴的なDimroth転位反応を活用し、アミンを前駆体とする簡便かつ精製操作が不要のTA4C調製法を確立した。本手法を用いることで、市販されているアミン前駆体を一段階でTA4C誘導体へと変換し、タンパク質修飾へと直接用いることが可能となった。本手法は、反応剤と市販のアミン前駆体を混合、加熱するだけでN末端修飾剤を簡便に調製できるため、有機合成化学を専門としない生化学・薬学・医学分野の研究者も容易に実施可能である。今後、本手法を用いた抗体薬剤複合体の構築やバイオハイブリッド材料への応用が期待される。

バイオ fuel cell はエネルギー eset や agricultural eset あるいは medical eset への応 with が expect されるバイオデバイスである. とくに metal タンパク qualitative の acidification and yuan against 応を with いたバイオ high performance processing for fuel cell のにおいて, よりい electrode features high を reached するためには, タンパク qualitative との between electrode materials working rate of the electronic mobile の be presently が strong くめられる. そこで, metal タンパクにを electrode on a multipoint で immobilized し, active center となる fill factor の match tropism を suppression する department を build するために, synthetic chemistry アプローチと biochemical アプローチを integration した metal タンパク mass - composite electrode materials technique の establish をめざした. Specific には active center に fill factor ヘムを have する electronic 伝 da タンパク qualitative シトクロム b562 をモデルタンパク qualitative に selected した. シトクロム b562 の immobilized に 2 o 'clock to け, before the year show the した N end sentaku な modification of functional tonic である 1, 2, 3 - トリアゾールカルボアルデヒド (TA4C) をいた N end sentaku なアジド base の import を try みた. Combined with わせて and TA4C, a simple な synthesis method <e:1> was developed to obtain に and んだ groups. 従 to method において, TA4C induced はアルキンとアジドを駆 body before とし, copper を catalyst とする cyclization plus the 応 (CuAAC anti 応) により modulation していたが, anti 応に vexed after 雑な refining operations を necessary とする point が subject であった. This study では, トリアゾールカルボアルデヒドに of 徴な Dimroth planning a reverse 応を appropriate し, アミンを駆 body before とする simple かつ refining operation が don't のを TA4C regulation law establish した. This technique をいることで, city vendor されているアミン駆 body を before a Duan Jie で TA4C inductor へと variations in し, タンパク qualitative modified へと directly with いることが may となった. Vendor, this technique は応 tonic と city のアミン駆 body を before mixing, heating するだけで N terminal modified simple tonic をに modulation できるため, organic synthetic chemistry を専 door としない biochemistry, 薬 learn, medical researchers eset のも easy に may be applied である. In the future, this technique をいた antibody 薬 tonic complex の build やバイオハイブリッド material への応 with が expect される.