質量選択画像観測法による高層大気成分分子クラスターの光吸収－解離反応機構の解明

利用质量选择成像观测方法阐明高层大气中分子簇的光学吸收解离反应机制

• 批准号: 17J02032
• 负责人: 奥津 賢一
• 金额: $ 1.22万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2017
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2017-04-26 至 2019-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17J02032/
• 关键词: イオン画像観測; 質量分析; 光解離反応; クラスター; 化学反応動力学; 飛行時間質量分析計

高層大気成分(e.g. 二酸化炭素)などはこれまで様々な実験や量子化学計算が行われてきた。高層において低温となる領域では孤立した分子だけでなく、凝集してクラスターとして存在していることが考えられ、高層大気成分の分子クラスターの可視、紫外における光反応過程について研究することは非常に重要である。本研究では高層大気成分の分子クラスターについて解離反応にともなう分子の構造変化(分子回転などを含む)の影響をイオン画像観測法を適用して運動エネルギー放出(KER)や異方性パラメータを求め、その解離機構を解明することを目的とする。これまでに、二酸化炭素二量体正イオンについて可視光解離を行い、解離イオンである二酸化炭素正イオンについて画像観測を行い、解析により2種類のKERを持つことを確認した。得られた実験結果について量子化学計算を用いて2種類の解離経路について検証を行った。基底状態、励起状態のポテンシャルエネルギー曲面をCASSCF計算により求め、励起後に大きなKERを与える速い解離性のポテンシャル面と解離に時間を要することが考えられる井戸型のポテンシャル面を新たに発見し、実験結果を支持する計算結果が得られた。さらに詳細な解離過程を得るため、分子動力学シミュレーションを行い、その結果として速い解離と遅い解離では異なるポテンシャルを経ることにより解離時間に差が生じていることが明らかとなった。また、以上の結果はPCCP誌に報告した。上記以外にも一酸化窒素のクラスター正イオンや水と酸素からなる錯体イオンなどについて画像観測実験や量子化学計算を行っている他、前者については論文投稿へ向けて準備を進めている。また、メルボルン大学との共同研究として窒素クラスターイオンの光解離実験に向けてより大量にイオンを生成できるイオン源の製作に成功し、光解離画像の取得へ向けた実験を実施した。

The higher-level large carbon component (e.g., diacid carbon) was calculated by quantum chemistry. It is very important to study the molecular separation, aggregation, and existence of high-level molecules in the low-temperature and high-level regions. In this study, the molecular structure of high-level molecular components (molecular structure) was studied by means of a pictorial method, which was used to determine the molecular structure of molecular components (molecular structure). The two kinds of KER can be confirmed by the analysis of the two kinds of KER. The results of quantum chemistry calculations were obtained by using two kinds of dissociation pathways. Base state, excitation state, temperature rise, surface, CASSCF calculation, calculation result, calculation result. The results of molecular dynamics analysis are as follows: The above results are reported by PCCP. In addition to the above, there is also an acid element, such as water, acid, etc., which can be used to measure quantum chemistry calculations. The former is used to prepare papers. The joint research of the University of Hong Kong and the University of Hong Kong has been successfully carried out in the direction of the production of a large number of photodissociation images

项目成果

直線二段反射型飛行時間質量分析計を用いた質量選択錯体イオンからの光解離反応画像観測装置の開発

使用线性两级反射飞行时间质谱仪开发质量选择性复合离子光解离反应图像观察装置

• 发表时间: 2017
• 作者: 奥津賢一;中島祐司;山崎謙一郎;藤本圭太;中野元善;大下慶次郎;美齊津文典
• 通讯作者: 美齊津文典

Ion imaging study of photofragments from CO2 dimer cation using a linear-type double reflectron

使用线性双反射器对 CO2 二聚体阳离子的光碎片进行离子成像研究

• 发表时间: 2017
• 作者: Yuji Nakashima;Keita Fujimoto;Kenichi Okutsu;Yuri Ito;Motoyoshi Nakano;Keijiro Ohshimo;Fuminori Misaizu
• 通讯作者: Fuminori Misaizu

直線二段反射型質量分析計を用いた(NO)2+の可視光解離画像観測

使用线性两级反射质谱仪观察 (NO)2+ 的可见光解离图像

• 发表时间: 2017
• 作者: 伊藤悠吏;中島祐司;奥津賢一;中野元善;大下慶次郎;美齊津文典
• 通讯作者: 美齊津文典