テラヘルツ電場パルスによる相関電子系分子性固体の超高速相転移

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今年度は、有機分子からなる結晶（分子性固体）を対象として、高強度テラヘルツ電場パルスの照射によって誘起される電子状態制御の研究に取り組んだ。テラヘルツパルスとは、1 THz(=1012 Hz)程度の周波数を持つ電磁波であり、光波と電波の中間の周波数帯域に位置する光である。フェムト秒パルスレーザー技術の発展に伴い、テラヘルツパルスの発生技術が向上しており、100 kV/cmを超える電場振幅を持つテラヘルツパルスを発生させることが可能になっている。このような高強度テラヘルツパルスにより、分極や磁化などの固体の物性を高速に制御する研究が盛んに行われている。しかし、テラヘルツパルスの光子エネルギーは4 meVと非常に小さいため、テラヘルツパルスによって固体の電子状態の変化、すなわち相転移を起こした例はほとんどない。テラヘルツパルスによる相転移が実現できれば、高効率かつ高速に動作する光スイッチングデバイスや、無秩序相を秩序相へと転換するなどの新奇な光機能を実現できる可能性がある。本研究では、テラヘルツパルスを分子性固体の一種であるκ型ET塩の常誘電相に照射することで、巨視的な分極の生成、さらには強誘電電荷秩序相への転移を引き起こすことを目指した。テラヘルツパルスをポンプ、フェムト秒パルスをプローブとする測定を行い、テラヘルツパルスによるκ型ET塩の電子状態の変化を時間分解で測定した。その結果、電場によって超分子内に電荷の偏りが誘起され、それが巨視的に安定化することにより、強誘電電荷秩序相への転移が起こることがわかった。さらに磁気状態の異なる二種類の物質における測定結果を比較することで、電荷秩序が磁気的な相互作用によっても安定化されていることがわかった。これらの成果は、分子性固体の光機能性を開拓するとともに、その誘電性、磁性などの物性について新しい知見を与えるものである。