光触媒と合金触媒を正負極とした二酸化炭素の光電気化学還元システムの構築

以光催化剂和合金催化剂为正负极的二氧化碳光电化学还原体系的构建

基本信息

批准号：
17J08863
负责人：
吉川聡一
金额：
$ 1.79万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2017
资助国家：
日本
起止时间：
2017-04-26 至 2020-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究課題の通り，『高効率な光電変換特性を示す光アノード電極』，及び『低い印加電圧でCO2をCOへと還元するカソード電極』を組み合わせたCO2の光電気化学システムの構築を目指している．昨年度までに，（1）酸化ガリウム光電極の表面を希土類種で表面修飾すると，光照射に伴うアノード光電流が増大すること，（2）O3雰囲気下で改質したAgカソードが，競合するH2の生成を抑制し，高いCO生成へのファラデー効率を達成することを見出した．一方で，Agカソード上でのCO2の電気化学還元のオンセット電位は－1.2 V vs. Ag/AgCl (pH = 6.8, 以下も同様)程度であり、Ga2O3系電極の伝導帯準位(－1.1 V vs. Ag/AgCl)では，十分なCO生成へのファラデー効率が得られない．採用第三年度は，CO2の電気化学還元に活性を示すAg電極の更なる過電圧の低減を志向し，O3改質したAgカソードのCO生成活性の制御因子の解明に取り組んだ．Agカソードの改質は，O3雰囲気に暴露したのち，NaHCO3水溶液中で還元処理することで行った．O3雰囲気に暴露したAgカソードの表面には，AgOに由来する回折パターンを示す粉末が形成された．還元後にはこの粉末は消失しており，電極の微小角入射X線回折パターンから，0価のAgへと還元され電極表面に析出したことを明らかにした．一方で，微小角入射X線回折ピークの強度から，改質処理の前後で表面に露出する面が異なっていることが示唆された．Cl-存在下で測定したサイクリックボルタモグラムから，未処理のAgカソードの表面は主として(111)面で構成されるのに対し，表面改質により(111)面に比べて配位不飽和な面が露出していることを明らかにした．以上から，電極表面の露出面を制御し，配位不飽和なAg種を設計できれば，低過電圧域におけるCO生成へのファラデー効率の向上を達成できると考えられる．

如本研究主题所述，我们旨在构建一个二氧化碳光电化学系统，该系统结合了“表现出高效率光电转换特性的阳极电极”和“将CO2减少到CO 2在低施加电压下CO的阴极电极”。直到去年，我们发现（1）（1）（1）用稀土物种对氧化甘油的表面进行表面修饰会增加与光照射相关的阳极光电流，以及（2）Ag在O3大气下修改的Ag载体抑制了竞争性H2的形成，并实现了竞争的高度，并实现了对另一个手机的高度co的高度co。 -1.2 V vs. Ag/AgCl (pH = 6.8, the same applies to the following), and the conduction band level (-1.1 V vs. Ag/AgCl) of Ga2O3-based electrodes does not provide sufficient Faraday efficiency for generating CO. In the third year of adoption, we aimed to further reduce the overvoltage of Ag electrodes, which are active in electrochemical reduction of CO2, and worked to clarify the regulatory O3改性Ag阴极的CO生产活性因素。通过将其暴露于O3大气中，然后在水NAHCO3溶液中进行还原处理来修饰Ag阴极。在暴露于O3气氛的Ag阴极的表面上，形成了表现出从AGO的衍射模式的粉末。还原后，该粉末消失了，并发现将其还原为零值Ag，并根据电极的小角度入射X射线衍射模式在电极表面沉淀。另一方面，微角入射X射线衍射峰的发生率的强度表明，暴露于表面的表面在修饰处理前后发生区别。在存在Cl-存在下测量的环状伏安图表明，未处理的Ag阴极的表面主要由（111）平面组成，而表面修饰的表面暴露表面比（111）平面更不饱和。从上面可以控制电极表面的裸露表面并可以设计不饱和的AG物种，则认为可以在低过电压区域生成CO的Faraday效率。

项目成果

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CO2の水素化に異なる生成物選択性を示す担持Pt触媒のOperando XAS-DRIFTS観察

负载型 Pt 催化剂的 Operando XAS-DRIFTS 观察结果显示出不同的 CO2 加氢产物选择性

DOI：
发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
0
作者：
Kikkawa Soichi;Nakatani Yuto;Teramura Kentaro;Asakura Hiroyuki;Hosokawa Saburo;Tanaka Tsunehiro;吉川聡一，寺村謙太郎，朝倉博行，細川三郎，田中庸裕
通讯作者：
吉川聡一，寺村謙太郎，朝倉博行，細川三郎，田中庸裕

Niに囲まれた孤立Pt種上でのCO2の水素化

CO2 在被 Ni 包围的孤立 Pt 物质上氢化

DOI：
发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
0
作者：
吉川聡一,寺村謙太郎;朝倉博行;細川三郎;田中庸裕
通讯作者：
田中庸裕

High catalytic activity of isolated Pt atoms of Ni-Pt alloy for CO2 hydrogenation

Ni-Pt合金中孤立的Pt原子对CO2加氢的高催化活性

DOI：
发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
0
作者：
Soichi KIKKAWA;Kentaro TERAMURA;Hiroyuki ASAKURA;Saburo HOSOKAWA;Tsunehiro TANAKA
通讯作者：
Tsunehiro TANAKA

CO2の光還元に活性を示すYb修飾Ga2O3光触媒の光電気化学特性

Yb 修饰的 Ga2O3 光催化剂的光电化学性质显示出 CO2 光还原活性

DOI：
发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
0
作者：
浜元宏太;平井到;吉川聡一，寺村謙太郎，朝倉博行，細川三郎，田中庸裕;稲垣健太郎;吉川聡一，寺村謙太郎，朝倉博行，細川三郎，田中庸裕;稲垣健太郎;稲垣健太郎;稲垣健太郎;吉川聡一，中谷優斗，寺村謙太郎，朝倉博行，細川三郎，田中庸裕
通讯作者：
吉川聡一，中谷優斗，寺村謙太郎，朝倉博行，細川三郎，田中庸裕

Development of Rh-Doped Ga2O3 Photocatalysts for Reduction of CO2 by H2O as an Electron Donor at a More than 300 nm Wavelength