過冷却液体の局所構造と動力学

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過冷却液体のガラス転移現象は，物性物理学における基本的な未解決問題の一つである．ガラス転移の過程で液体の対称性があらわには破れないため，ガラス形成液体に共通して生じる動力学の急速な減速や，その温度依存性（フラジリティ）の違いが何に起因しているかということについて，長年にわたる研究にもかかわらず合意が得られていないのが現状である．本研究では，模型系の分子動力学シミュレーションを通じて，液体中の構造が動力学に及ぼす影響を理解し，ガラス転移の起源に関して本質的な示唆を与えることを目的とした．この目標を達成するために，低温で複数の異なるタイプの局所構造を形成しかつ高いガラス形成能を示すようなシミュレーション模型を開発した．本研究で対象とした3種類の異なる液体が示す性質の比較から明らかになったのは，低温で形成される構造の種類が，過冷却液体のフラジリティに大きな影響を与えるということである．筆者は，フラジャイルな液体には局所構造を破壊しないような拡散モードが存在することを明らかにし，それを，T1事象に関して安定構造が閉じているかどうかという観点から解釈した．本研究で得られた結果は，熱力学から決定される液体の構造と，有限の時間における動力学の素過程とが，互いに密接に関連していることを示すものである．ガラス転移の研究においては，多くの場合，熱力学と動力学のどちらか一方に重点が置かれるが，本研究は，それらの間の相互作用の重要性を示したという点で，今後の研究に本質的な示唆を与えるものと期待される．