光触媒作用を活用した窒素酸化物の浄化における窒素選択性制御因子の解明

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本研究はTiO2の光触媒作用を活用した窒素酸化物（NOx）の低温での還元浄化を目的としている．これまでに以下の点を中心に検討を行ってきた．（１）光触媒反応装置の設計と評価系の確立，（２）反応機構の解明，（３）（２）の知見を基にした高活性触媒の開発．（１）の反応系と評価系の確立に関しては2018年度に達成できた．2019年度はその確立した評価系によって（２）の反応機構解明について主に検討した．具体的には，酸化チタンの結晶相が生成物であるN2の選択制に及ぼす影響に関して，反応ガスを切り替えた際の生成物の生成挙動分析や赤外分光法を用いた表面吸着種の分析を行った．結果として，TiO2上に生成したC3H6の部分酸化種とNOとの反応がN2生成に寄与していることを明らかにした．また，結晶相によってN2生成速度の反応温度依存性が異なり，アナターゼ型TiO2上では低温においてもN2生成が確認された．一方，ルチル型のTiO2上では中温度域でのみN2生成が確認された．赤外分光法より，酸化チタン表面にはおもに2種類の活性種が存在し，アナターゼ型ではアセテート種に加えて，エノール種が低温でのN2生成に寄与することを見出した．（３）の検討に関しては、貴金属をはじめとする金属種や酸化物種によるTiO2の修飾を試みたが，N2生成活性の向上には至らなかった．これは，TiO2のアナターゼの清浄表面がC3H6の光活性化に重要であるからであると考えられる．高比表面積TiO2の合成や可視光応答化が，NOx光還元活性向上のための今後の課題であると考えている．上記の研究成果を基にした論文を執筆中である。また、本課題から派生した内容としてTiO2上でのNOx吸着形態制御とペロブスカイト型のNOx吸蔵触媒に関する研究成果を論文発表した。