熱放射光学顕微法および表面分光法による二次元物質ＣＶＤ成長の素反応解析と最適化

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本年度は、グラフェンの化学気相成長(CVD)をリアルタイム観察できる熱放射光学顕微法（Rad-OM法）、およびKEK-PF BL-13Bにて行ったRad-OM法とin-situの放射光XPS(SR-XPS)を組み合わせた測定により得られた結果を詳細に解析し、グラフェンCVD成長における水素の効果を研究した。工業生産を目指したグラフェンCVD成長では、1000℃程度の銅箔基板に原料ガスのメタンとともに水素を供給するのが一般的であるが、水素の主要な効果については未解明であった。水素有りの条件のCVD成長中に水素を停止した実験をRad-OM法により観察・解析した結果、水素有りCVD中は六角形のグラフェンドメインが発生したが、水素供給停止後には六角形ではないドメインが急増することが明らかになった。Rad-OM法とSR-XPSを組み合わせた測定から、Cu箔基板表面の炭素量は水素無しCVD後の方が水素有りCVD後よりも多く、水素有り条件で高温アニール後は、炭素量が減少することが明らかになった。水素有りアニール後にはC1sスペクトルのピークシフトが起こったが、ピーク分離解析の結果からシフトはドメインサイズの縮小に起因するものと考察した。これらの結果は水素がグラフェンをエッチングする効果をもつことを示している。また、水素有りCVDでは六角形ドメインが形成されやすい傾向について、Rad-OM法とSR-XPSの測定結果にもとづき、水素のエッチング効果によって、Cu基板表面の炭素量、グラフェンの核密度、成長速度が減少し、拡散律速成長が起こりにくくなったことによると考察した。以上から、グラフェンCVD成長における水素の主要な効果はグラフェンのエッチングであることを結論づけた。この効果により、グラフェンCVD成長中の水素導入は、核発生を抑制し、大面積かつ六角形の単結晶グラフェンを成長させるのに有利な条件であることを示した。本成果は、グラフェンCVD成長条件の最適化に寄与できると考えられる。