酸化物・金属ヘテロ接合系の触媒機能発現機構解明に関する理論的研究

阐明氧化物-金属异质结体系催化功能表达机制的理论研究

• 批准号: 18J20387
• 负责人: 林 亮秀
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2018
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2018-04-25 至 2021-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-18J20387/
• 关键词: 酸化物/貴金属ヘテロ接合触媒; Au@NiOコアシェル触媒; 密度汎関数理論

前年度は1-methoxy-2-methylprop-2-en-1-olateの酸化の障壁を1-methoxy-2-methylprop-2-en-1-olの酸化の障壁の構造を流用して求める事が困難であることが判明したため、今年度はNudged elastic band法とDimer法及び振動数計算を利用して追加の反応経路探索を実施した。この計算は本触媒上での反応を議論する上で重要であるかどうか自明でなかったため遷移状態計算を実行したが、計算の結果、この反応は本触媒上での反応を議論する上で重要ではないことが明らかになった。また、本年度はPtとNiOが接合した場合に関して研究を行った。PtとNiOがAu/NiO間と同じ形で(001)面で接合した場合の電子状態の変化はAuがNiOと接合した場合とよく似た挙動を示すことが明らかになった。Pt/NiO接合スラブモデル上に分子酸素が吸着した構造を計算し、酸素が吸着したNiOとPtが接合した時の電荷密度の変化を確認した所、AuがNiOと接合した場合と同じくPtそのものというよりはPtとNiOの間の軌道からの電荷の移動が見られた。Ptそのものが酸化されると金属部分が喪失して電子供与能が失われるため、この性質は望ましいものである。しかし、NiOとPtの格子定数は大きく異なるため、(001)面同士の接合がうまく形成されるかは自明でない。そこで他の面を用いて接合しやすい形を探すことを検討したが、NiO/Pt間の安定接合界面は、理論的には発見できなかった。この原因は、主に格子間隔の差異によるものであり、NiOとAuが絶妙のバランスで成立した系であることが再認識された。

In the past year, the structure of 1-methoxy-2-methylprop-2-en-1-ol acidizing barrier was used to find out the problem. In this year, the Nudged elastic band method, Dimer method and vibration number calculation were used to explore the additional reverse channel. This calculation is important for the discussion of the reaction on the catalyst. This year's joint venture is a research project. Pt/NiO interface is similar to (001) interface, and the electronic state of Au/NiO interface is similar to that of NiO. Pt/NiO bond structure calculation, adsorption, Pt bond charge density change, Au bond, Pt bond charge change The metal part of Pt is lost due to acidification, and the electron supply and energy are lost due to acidification. The lattice number of NiO and Pt is large and different, and the junction of (001) plane is formed. The interface between NiO and Pt is stable and stable. The reason for this is that the difference between the main lattice and the main lattice is not recognized.

项目成果

Theoretical investigation for the cause and role of surface oxidationof the nickel oxide / gold core-shell catalysts

氧化镍/金核壳催化剂表面氧化原因及作用的理论研究

• 发表时间: 2018
• 作者: Akihide HAYASHI;Yoshinori ATO;Kohei TADA;Hiroaki KOGA;Takashi KAWAKAMI;Shusuke YAMANAKA;Mitsutaka OKUMURA
• 通讯作者: Mitsutaka OKUMURA

Gibbs energy of hydrogen adsorption on Pt surface by machine learning potential and metadynamics

通过机器学习势和元动力学计算 Pt 表面氢吸附的吉布斯能

• DOI: 10.1246/cl.210137
• 发表时间: 2021
• 期刊: Chemistry Letters
• 影响因子: 1.6
• 作者: Hayashi Akihide;Ato Yoshinori;Yamamoto Akira;Yoshida Hisao;Yamanaka Shusuke;Kawakami Takashi;Okumura Mitsutaka
• 通讯作者: Okumura Mitsutaka

林亮秀、山本旭、吉田寿雄、奥村光隆

林秋英、山本朝日、吉田久夫、奥村光孝

• 发表时间: 2019
• 作者: Hayashi Akihide;Ato Yoshinori;Yamamoto Akira;Yoshida Hisao;Yamanaka Shusuke;Kawakami Takashi;Okumura Mitsutaka;Pt単核上でのエチレンと水素の反応に関する自由エネルギー解析
• 通讯作者: Pt単核上でのエチレンと水素の反応に関する自由エネルギー解析

NiO/Auコアシェル触媒の表面酸化に関するDFTによる研究

NiO/Au核壳催化剂表面氧化的DFT研究

• 发表时间: 2018
• 作者: Hayashi Akihide;Ato Yoshinori;Yamamoto Akira;Yoshida Hisao;Yamanaka Shusuke;Kawakami Takashi;Okumura Mitsutaka;Pt単核上でのエチレンと水素の反応に関する自由エネルギー解析;林亮秀・安渡佳典・多田幸平・古賀裕明・川上貴資・山中秀介・奥村光隆
• 通讯作者: 林亮秀・安渡佳典・多田幸平・古賀裕明・川上貴資・山中秀介・奥村光隆