色素集積型光合成アンテナの形成機構の解明と光機能デバイスへの応用

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クロロゾーム形成の解明を目標とし、クロロゾーム型色素集積体の形成過程のモデル化を研究の目的としている。光解離性保護基をクロロフィルに導入した「ケージドクロロフィル」を用いて、光誘発性超分子重合することによって、クロロゾーム型色素集積体が成長していく過程のモデル化(可視化)に成功した。1年次は、超分子形成に重要なクロロフィルの水酸基に光解離性保護基を導入しエーテルとして保護することによって、一時的に自己集積能を持たない(不活性化した)ケードクロロフィルを合成した。ケージドクロロフィルのモノマー溶液中に光を照射することによって、ケージドクロロフィル分子が活性化され、自己集積が始まる。従来の自己集積化では高濃度のクロロフィル溶液に貧溶媒を加えることで、色素集積体を調製していた。この手法を用いて形成される色素集積体は、速度論的にトラップされる準安定状態の粒子状の集積体である。しかし、今回の新たな手法を用いた自己集積化は、従来の自己集積化とは異なり、速度論的にトラップされる準安定状態の集積体形成を避け、熱力学的に安定な集積体(チューブ状)を優先的に形成させることが可能である。これはまさに、天然のクロロゾームがクロロフィルを徐々に生合成・集積させている様と同様であり、クロロゾーム型自己集積体の形成過程をモデル化した初めての例である。本研究成果はJ. Am.Chem. Soc.にて報告した。2年次には、新たに合成したケージドクロロフィルを用いることで、クロロゾーム型色素集積体の長さを制御することに成功した。つまり、天然のクロロゾームが形成される過程を光照射を用いることによって模倣した。また、光照射時間と光強度によって超分子の生成をコントロールできることは材料科学としての利用価値も高く、本研究成果はACS Appl. Nano Mater.にて報告した。