高速発光を有するハフニウム含有ハロゲン化物シンチレータの創製とその発光機構の解明

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本研究は発光量・エネルギー分解能に優れるが蛍光寿命が遅く用途が限られている新規ハロゲン化物シンチレータCs2HfCl6の特性向上、特に蛍光寿命の高速化を目指している。2018年度までで、蛍光寿命がCs2HfCl6の約半分となるヨウ化物シンチレータCs2HfI6（CHI）の開発に成功しており、かつ、CHIはこれまで実現されてこなかった赤色領域で高発光量を示すシンチレータとなった。そこで2019年度は、目標の特性を有する新規シンチレータの開発のため、ハロゲン置換による蛍光寿命の高速化を目指して研究を行った。加えて、開発したCHIの実用化に向けて、赤色発光の利点を強く活かした画期的なリモート放射線量モニタの試作・実働試験を行った。Cs2HfX6（XはCl, Br, I）の組成からなる種々のハロゲン混合単結晶を育成し、発光・放射線応答特性を評価した。構成ハロゲンをClからBr、Iへと変えてゆくと発光波長が長波長へとシフトしてゆき、Iが含まれる結晶の発光波長はCs2HfI6同様に700 nm付近となった。青～黄色領域で発光する塩臭化物の蛍光寿命は測定可能であり、Cs2HfCl3Br3は2.18 ± 0.27 μsとなり、塩臭化物もCs2HfCl6よりも早い蛍光寿命を有することが分かった。一方、既存の光電子増倍管は700 nm付近の量子効率が著しく悪く、蛍光寿命を精度よく測定することができなかった。そのため、測定戒能にするための新しい測定環境を現在立ち上げ中である。また、Cs2HfCl3Br3単結晶を用いて単結晶X線回折による結晶構造解析を行ったところ、ClとBrはHfに対してランダムに配位した[HfCl3Br3]八面体を形成していることが分かった。