複合型ソフト多孔性錯体の創製と界面特性理解に立脚した吸着特性制御手法の開発

点击翻译按钮获取中文摘要

本研究では，ソフト多孔性錯体(SPC)を対象とし，これまでZIF-8とZIF-67から構成されるコアシェル粒子の合成と吸着特性評価を行ってきたが，本年度では，さらに，ELM-11とELM-12に対象を広げ，(1)ELM-11コア－ELM-12シェル粒子の合成とその吸着特性評価，および(2)コアシェル化によるELM-11粒子の吸着特性向上のメカニズム解明に取り組んできた。詳細は以下の通りである。(1)ZIF-8コア－ZIF-67シェル，ZIF-67コア－ZIF-8シェル粒子の合成実験から得た，コアシェル粒子の精密合成には，高いコア粒子重量濃度が鍵であるという知見を基に，ELM-11コア－ELM-12シェル粒子の合成に成功した。ELM-11粒子とELM-12粒子の単なる物理的混合物の吸着等温線との差異を検討することで，得られた複合粒子のCO2吸着挙動がコアシェル構造ゆえの特異な挙動であることを明らかにした。(2)ELM-11は，水蒸気への暴露後にCO2吸着量が減少することが報告されているが，ELM-11コア－ELM-12シェル粒子では水蒸気暴露後の吸着量減少が軽減されることを見出した。この機構を解明すべく，ELM-11コア－ELM-12シェル粒子，ELM-11粒子，ELM-12粒子の水分に対する安定性を評価したところ，吸着量減少の軽減は，シェルの形成によって吸着速度が低下し，水分吸着の際にELM-11内に形成されるCO2吸着能の低い副生成物の量が減少したことに起因することを示唆する結果を得た。本研究において，この仮説を実証するには至らなかったが，本仮説は，SPCの実用化に向けて大きな課題である水分による吸着能低下の解決の足掛かりとなるため，その波及効果は大きいと言える。