真空中の液滴で挑む過冷却液体の未踏領域

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研究計画に沿って実験ならびに理論研究を進めている。実験では、真空中に発生した液滴を、発生後の各時刻に200滴ほど画像観察を行って、時間とともに蒸発冷却が進み凍結した液滴の割合が増加する様子（凍結曲線）を描いて、凍結に至る時間（凍結時間）を測定している。本年度はまず、凍結の画像判定を機械学習により自動化し、実験・解析の効率化を図った。そして、水液滴へのポリオール混合効果に関して、エチレングリコールとグリセロールのほか、キシリトールを試みて同様の凍結時間を得た。その結果、OH基近傍ばかりでなく、混合分子周辺の水素結合ネットワークの乱れが凍結を阻害するとの仮説を再確認した。一方、蒸発冷却過程での温度変化の評価を目的に、液滴のラマン分光に取り組んでいる。特に液滴径の精密計測法となるWhispering-gallery mode（WGM）の測定・解析に関して、周回モードに加えて動径モードも考慮し、解析の高度化を図った。さらに、ラマン散乱に代えて白色光レーザーを光源とした広帯域測定を試み、多数のモードを捉えて計測精度の一層の向上を進めている。理論面では、ポリオール添加時の凍結曲線に関して、数値シミュレーションでの再現を試みている。溶液の蒸気圧や比熱の温度依存性が関与するパラメータであるが、特に均質凍結核生成速度が鍵を握る。当初、均質凍結温度が低温に移動することだけを考慮したが、それでは凍結曲線を再現できず、凍結核生成速度の温度依存性を露わに取り込むことが重要との認識に至った。そこで、その解明のために分子動力学計算を開始した。親水基と疎水基の寄与の分離などに着目し、今後、ポリオール混合効果の理論基盤の構築を進めてゆく。以上の成果に関して3件の学会発表を行い、ナノ学会第20回大会で学生が若手優秀ポスター発表賞を受賞するなど、高い評価を得た。