金属クラスター超原子の量子論構築に向けた電子過程・光学過程の探究

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遷移金属原子（Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni）を添加した銀クラスターを研究対象とし、負イオン種に光電子画像分光法を、正・負イオン種に光吸収分光法をそれぞれ適用して、量子状態の特性解明を進めた。光電子画像分光では、波長406 nmの連続発振（cw）レーザーダイオードを励起光源として実験を行い、予備実験としてこれまでに行ったSc, Ti, V添加系負イオン種の光電子イメージング測定をまず完了した。続いて、Cr, Mn, Fe, Co, Ni添加系へ実験を展開し、すべての添加種について20量体程度までの測定を一通り完了した。特に価電子数19個のクラスターから脱離する最外殻2S軌道の電子が、遷移選択則に従って、レーザーの偏光方向に強い異方性を持って放出されることを捉え、2S軌道の存在を裏付けた。特にSc添加種と無添加の銀クラスターについて成果をまとめ、物理化学分野で最も権威ある国際速報誌に投稿した。また、当初の計画を早めて、高繰返し超短パルスレーザー光源を励起源とする波長可変レーザーの導入も終えた。光吸収分光では、ScおよびNi添加正イオン種の可視－紫外吸収スペクトルの測定を行い、特にSc添加種について、電気陰性度の小さなSc原子が内包される結果、2S軌道が不安定化して、1P－2S間のエネルギーギャップが増大する様子を捉えた。また、無添加の銀クラスター負イオンの測定を3～19量体に対して行った結果、電子脱離エネルギーを超えるエネルギー領域に束縛励起状態を見出し、電子脱離と束縛励起との競合のほか、クラスターの幾何構造とスペクトル形状との相関を議論し、論文執筆を進めている。成果の発信では、論文投稿2報、投稿準備1報を進めたほか、超原子2S軌道の可視化と理論的検証に関する学会発表で、学生が分子科学会優秀講演賞を受賞するなど、高い評価を受けた。