金属クラスター超原子の量子論構築に向けた電子過程・光学過程の探究

探索建立金属簇超原子量子理论的电子和光学过程

基本信息

批准号：
22H00317
负责人：
寺嵜亨
金额：
$ 27.71万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

遷移金属原子（Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni）を添加した銀クラスターを研究対象とし、負イオン種に光電子画像分光法を、正・負イオン種に光吸収分光法をそれぞれ適用して、量子状態の特性解明を進めた。光電子画像分光では、波長406 nmの連続発振（cw）レーザーダイオードを励起光源として実験を行い、予備実験としてこれまでに行ったSc, Ti, V添加系負イオン種の光電子イメージング測定をまず完了した。続いて、Cr, Mn, Fe, Co, Ni添加系へ実験を展開し、すべての添加種について20量体程度までの測定を一通り完了した。特に価電子数19個のクラスターから脱離する最外殻2S軌道の電子が、遷移選択則に従って、レーザーの偏光方向に強い異方性を持って放出されることを捉え、2S軌道の存在を裏付けた。特にSc添加種と無添加の銀クラスターについて成果をまとめ、物理化学分野で最も権威ある国際速報誌に投稿した。また、当初の計画を早めて、高繰返し超短パルスレーザー光源を励起源とする波長可変レーザーの導入も終えた。光吸収分光では、ScおよびNi添加正イオン種の可視－紫外吸収スペクトルの測定を行い、特にSc添加種について、電気陰性度の小さなSc原子が内包される結果、2S軌道が不安定化して、1P－2S間のエネルギーギャップが増大する様子を捉えた。また、無添加の銀クラスター負イオンの測定を3～19量体に対して行った結果、電子脱離エネルギーを超えるエネルギー領域に束縛励起状態を見出し、電子脱離と束縛励起との競合のほか、クラスターの幾何構造とスペクトル形状との相関を議論し、論文執筆を進めている。成果の発信では、論文投稿2報、投稿準備1報を進めたほか、超原子2S軌道の可視化と理論的検証に関する学会発表で、学生が分子科学会優秀講演賞を受賞するなど、高い評価を受けた。

该研究集中在带有过渡金属原子的银簇上（SC，Ti，V，Mn，Mn，Fe，Co，Ni），并将光电图像光谱应用于负离子物种，并将光谱光谱应用于阳性和负离子物种，以阐明量子态的特征。在光电子图像光谱中，使用连续振荡（CW）激光二极管进行实验，波长为406 nm作为激发光源，以及SC，Ti和V型负离子物种的光电子成像测量，我们先前已作为初步实验完成了我们以前表现出来的。接下来，在CR，MN，FE，CO和NI添加系统上进行了实验，并测量了所有添加的物种，最高约为20多。特别是，我们捕获了最外面2s轨道中的电子从19个价电子的簇中解吸，并根据过渡选择规则在激光器极化方向上发出强各向异性，从而证实了2S轨道的存在。特别是，SC添加的物种和无添加剂的银簇的结果被编译并提交给物理和化学领域最负盛名的国际公告。此外，最初的计划加速了，并引入具有高度重复的超短脉冲激光器的可调激光器，因为其激发源已完成。在光学吸收光谱中，测量了SC和Ni掺杂阳性离子物种的可见 - 硫酸含量吸收光谱，尤其是对于SC添加的物种，我们捕获了2S轨道的不稳定，而1P和2S之间的能量差距如何增加，因为SC含有小型电子产品的含量增加了SC的含量，尤其是sc添加了SCED sceptivitive，尤其是sc添加了sceptivitivity。此外，由于测量了3-19mers上无添加剂银簇的负离子，在超过电子解吸能的能量区域中发现了界的激发态，除了电子解吸和绑定激发之间的竞争外，还讨论了集群几何形状和光谱形状之间的相关性，并讨论了群集的群集几何形状和纸张。就结果的分配而言，学生受到了高度赞扬，其中包括两份关于提交的报道的报告和一份准备提交的报告，并且学生获得了分子科学学会的卓越学会演讲的出色讲座，以授予有关超级原子2S轨道的可视化和理论验证的会议介绍。

项目成果

期刊论文数量（12）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Koopmansの定理に基づく銀クラスター負イオンの垂直電子脱離エネルギー：長距離補正密度汎関数理論による予測確度の向上

基于库普曼斯定理的银团簇负离子垂直电子脱离能：利用长程修正密度泛函理论提高预测精度

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
松本一陽;西里　将;橋本治暉;南川賢人;荒川　雅;堀尾琢哉;寺嵜　亨
通讯作者：
寺嵜　亨

Photoelectron imaging spectroscopy of Sc-doped silver cluster anions

掺钪银簇阴离子的光电子成像光谱

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Kento Minamikawa;Tasuku Nishizato;Haruki Hashimoto;Kazuaki Matsumoto;Masashi Arakawa;Takuya Horio;and Akira Terasaki
通讯作者：
and Akira Terasaki

サイズ選別銀クラスター負イオン3-11量体の光解離・脱離過程：光子エネルギーに依存する励起状態寿命

尺寸选定的银簇负离子 3-11 demers 的光解离和解吸过程：激发态寿命取决于光子能量