Attempt of ultra-high sensitivity detection for long half-life radioactive cesium-135 by accelerator mass spectrometry

加速器质谱超高灵敏度检测长半衰期放射性铯135的尝试

• 批准号: 21K18622
• 负责人: 笹 公和
• 金额: $ 4.08万
• 依托单位: University of Tsukuba
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-07-09 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-21K18622/
• 关键词: セシウム135; 加速器質量分析; スパッタ負イオン源; ルビジウム; タンデム加速器; 微量分析; 長半減期放射性核種; 放射性核種分析; 環境トレーサー

加速器質量分析法（AMS）では，Csスパッタ負イオン源からの負イオンをタンデム型静電加速器により高エネルギーに加速することで，対象核種と同重妨害核種との分離識別をおこなっている。近年，核時代の人為起源核種の一つとして，長半減期放射性核種であるセシウム135（Cs-135:半減期230万年）の高感度検出法の開発が求められている。AMSやICP-MSなどの質量分析法では，低い同位体比の問題の他に，キャリアとして添加される安定核種であるCs-133や同重体であるBa-135からの妨害により高感度の検出が難しくなっている。特に，タンデム型静電加速器を用いたAMSでは，Csスパッタ負イオン源を使用することから，セシウム同位体の分析が制限されることになる。本研究では，筑波大学6 MVタンデム加速器において，Csの代わりに同じアルカリ金属元素であるルビジウム（Rb）を使用したRbスパッタ負イオン源の開発をおこなった。Rbスパッタリングを用いて，固体試料Cs2SO4 (PbF2混合)から，Cs負分子イオンとして133Cs19F2-を最大で 0.2 μA引き出すことに成功した。また，加速電圧6 MVでCsF2-を加速して，ArガスによりCs9+(58.7 MeV) に荷電変換した。測定対象核種となる質量数135の核種について極微量核種検出ラインに導入して，5枚電極ガス電離箱での検出を試みた。事前のシミュレーション結果より，ガス電離箱の入射窓は75 nm 厚の窒化ケイ素膜を用いて，検出ガスとしては高純度イソブタンを12 Torr封入した。ガス電離箱のガス中でのエネルギー損失を利用して，第1, 2電極と第4, 5電極での検出信号より質量数135の核種に関する2次元スペクトルを得た。その他，海水試料からCsを前濃縮する方法とCs-135標準試料作成のための分析法の検討をおこなった。

Accelerator Mass Analysis (AMS) is a method for the separation and identification of target nuclides and heavy nuisance nuclides in electrostatic accelerators. In recent years, man-made nuclides of nuclear age have been developed, and the development of high-sensitivity detection method for long-term half-life radionuclide Cs-135 (Cs-135: half-life 2.3 million years) has been sought. AMS/ICP-MS mass spectrometry is used to analyze the low and medium isotope ratios. The addition of stable nuclides Cs-133 and Ba-135 is a problem for high sensitivity detection. In particular, AMS is used to limit the analysis of isotopes in the Cs-type electrostatic accelerator. In this study, the development of Cs and Rb in the 6 MV accelerator at the University of Tsukuba was investigated. When Rb is used, the Cs negative molecule 133Cs19F2-can be successfully extracted from the solid sample Cs2SO4 (PbF2 mixture) with a maximum of 0.2 μA. The acceleration voltage is 6 MV, CsF2-is accelerated, Ar is charged at Cs9 +(58.7 MeV). The mass number of the target nuclide is 135. The detection of the target nuclide is carried out by introducing 5 electrodes into the ionization chamber. The results show that the incident film of the ionization chamber is 75 nm thick and the high purity film is 12 Torr. In the ionization chamber, there is no loss of energy. The first and second electrodes and the fourth and fifth electrodes detect signals with a mass of 135. The second electrode detects energy. The method of concentration of Cs in seawater sample and the method of analysis of Cs-135 standard sample were discussed.

项目成果

加速器質量分析法における環境中の難測定核種の検出技術に関する進展

加速器质谱法检测环境中难测核素技术进展

• 发表时间: 2022
• 作者: 佐藤博隆;三好茉奈;Ranggi S. Ramadhan;Winfried Kockelmann;加美山隆;笹公和
• 通讯作者: 笹公和

加速器質量分析法による宇宙線生成核種の検出と地球化学への応用

加速器质谱检测宇宙射线产生的核素及其在地球化学中的应用

• 发表时间: 2022
• 作者: Niu Xiongwei;Zhao Dapeng;Isozaki Yukio;Nishizono Yukihisa;Inakura Hirohito;笹 公和
• 通讯作者: 笹 公和

筑波大学AMSグループ

筑波大学AMS集团

6 MV タンデム加速器を用いた長半減期放射性セシウム 135の加速器質量分析法の開発

使用 6 MV 串联加速器开发长半衰期放射性铯 135 的加速器质谱分析方法

• 发表时间: 2022
• 期刊: Proceedings of the 19th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
• 作者: 坂本 遼太;Ziane Izri;島本勇太;宮﨑 牧人;前多 裕介;前多裕介;前多裕介;笹 公和，椎根 大輔，高橋 努，松村 万寿美，坂口 綾
• 通讯作者: 笹 公和，椎根 大輔，高橋 努，松村 万寿美，坂口 綾

核分裂生成核種135Csの測定法確立に向けた取り組みと水圏科学研究への応用

裂变产物核素135Cs测量方法的建立及其在水产科学研究中的应用

• 发表时间: 2021
• 作者: Kimikazu Sasa;Masumi Matsumura;Tsutomu Takahashi;椎根大輔，坂口綾，笹公和，松村万寿美，高橋努，末木啓介，山﨑信哉
• 通讯作者: 椎根大輔，坂口綾，笹公和，松村万寿美，高橋努，末木啓介，山﨑信哉