Attempt of ultra-high sensitivity detection for long half-life radioactive cesium-135 by accelerator mass spectrometry

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加速器質量分析法（AMS）では，Csスパッタ負イオン源からの負イオンをタンデム型静電加速器により高エネルギーに加速することで，対象核種と同重妨害核種との分離識別をおこなっている。近年，核時代の人為起源核種の一つとして，長半減期放射性核種であるセシウム135（Cs-135:半減期230万年）の高感度検出法の開発が求められている。AMSやICP-MSなどの質量分析法では，低い同位体比の問題の他に，キャリアとして添加される安定核種であるCs-133や同重体であるBa-135からの妨害により高感度の検出が難しくなっている。特に，タンデム型静電加速器を用いたAMSでは，Csスパッタ負イオン源を使用することから，セシウム同位体の分析が制限されることになる。本研究では，筑波大学6 MVタンデム加速器において，Csの代わりに同じアルカリ金属元素であるルビジウム（Rb）を使用したRbスパッタ負イオン源の開発をおこなった。Rbスパッタリングを用いて，固体試料Cs2SO4 (PbF2混合)から，Cs負分子イオンとして133Cs19F2-を最大で 0.2 μA引き出すことに成功した。また，加速電圧6 MVでCsF2-を加速して，ArガスによりCs9+(58.7 MeV) に荷電変換した。測定対象核種となる質量数135の核種について極微量核種検出ラインに導入して，5枚電極ガス電離箱での検出を試みた。事前のシミュレーション結果より，ガス電離箱の入射窓は75 nm 厚の窒化ケイ素膜を用いて，検出ガスとしては高純度イソブタンを12 Torr封入した。ガス電離箱のガス中でのエネルギー損失を利用して，第1, 2電極と第4, 5電極での検出信号より質量数135の核種に関する2次元スペクトルを得た。その他，海水試料からCsを前濃縮する方法とCs-135標準試料作成のための分析法の検討をおこなった。