放射性廃棄物のさらなる閉じ込めを狙う雲母鉱物の核種固定化メカニズムの新解釈

云母矿物核素固定机制的新解释进一步限制放射性废物

• 批准号: 21K18916
• 负责人: 千田 太詩
• 金额: $ 4.08万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-07-09 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-21K18916/
• 关键词: 核種移行; 雲母; 収着; 花崗岩; 核種固定化; バックエンド; 放射性廃棄物; 原子力

地層処分場周辺の岩盤には廃棄物を閉じ込める天然バリアとしての効果が期待されており，特に黒雲母などの雲母鉱物による核種収着能が期待される．しかし，この核種収着能は雲母鉱物を粉砕した粉末試料を用いた実験により確認されたものである．実際の岩盤中では黒雲母が数cm程度の薄片形状で存在するため，収着・脱着による化学平衡のみならず，薄片状黒雲母の層状構造内への拡散過程を含めた核種収着メカニズムの解明が，天然バリアのより現実的な核種閉じ込め性能の評価に重要である．2年目となる今年度は，薄片状黒雲母へのEuの収着に関する温度依存性を検討した．地下の温度勾配は深度100 m毎に温度が約3℃上昇することから，地表温度から地層処分深度(300 m以深)の温度を想定した15～40℃の範囲でパラメータを設定した．実験では，pH 3および5に設定した0.5 mM Eu溶液と薄片状黒雲母(約5 mm四方)を液固比10 mL/gで混合し，温度15℃，25℃，40℃に設定した恒温振とう機で振とうしながら7日に亘りEu濃度変化を調べた．収着実験では，いずれのpHにおいても温度の上昇に伴いEuの薄片状黒雲母への収着速度が増大した．これらの結果に基づき，薄片内の二次元的な拡散と溶液のEu濃度減少を関連付けた解析モデルによって薄片状黒雲母内の見かけの拡散係数を評価したところ，温度上昇に伴い増大するものの，概ね10^-13 m2/sのオーダーとなった．これらの値は従来の性能評価に適用されている深成岩中の拡散係数と比較して同程度か小さく，岩盤内の核種収着が薄片状黒雲母内への拡散に律速される可能性を示唆する．また，見かけの拡散係数から得られた活性化エネルギーはpH 3では4 kJ/mol，pH 5では55 kJ/molと得られ，pH 5では拡散過程に付随するイオン交換のような化学反応の寄与が大きくなることが見出された．

The results of the formation are expected to be obtained from the formation site, especially from the mica, and the nuclide energy is expected to be obtained from the mica. The powder sample was used to confirm that the nuclide was able to react with mica powder. In fact, the existence of lamellar shapes of mica in the rock disk to the extent of several cm, the chemical equilibrium of the lamellar mica, the dispersion process of the lamellar mica in the layered structure, and the analysis of the nuclide distribution of the natural mica are important for the evaluation of the nuclide distribution performance. In the past two years, the temperature dependence of the Eu deposition of the lamellar mica has been discussed. The underground temperature is adjusted to a depth of 100 m, and the temperature rises to about 3℃. The surface temperature is adjusted to a temperature range of 15~40℃, and the underground temperature is adjusted to a depth of 300 m. The pH of the solution was set at 3 ℃ to 5 ℃, and the Eu concentration was adjusted to 0.5 mM Eu solution and flaky mica (about 5 mm square). The liquid-solid ratio was 10 mL/g. The temperature was set at 15℃, 25℃, and 40℃. The pH value of the solution increases, and the deposition rate of Eu flakes increases. As a result, the dispersion coefficient of Eu in the solution decreases with increasing temperature, which is estimated to be 10 -13 m2/s. This value is applicable to the evaluation of future performance. The dispersion coefficient in plutonic rocks is relatively small, and the possibility of dispersion velocity in lamellar mica is indicated. For example, the dispersion coefficient of the active substance is 4 kJ/mol at pH 3 and 55 kJ/mol at pH 5, and the chemical exchange coefficient is 5 kJ/mol at pH 5.

项目成果

Influence of Temperature on Sorption Behavior of Europium on Biotite Flakes

温度对黑云母片吸附铕行为的影响

• 发表时间: 2022
• 期刊: IYNC2022 Conference Proceedings
• 作者: Rintaro Kobayashi;Taiji Chida;Tsugumi Seki;Yuichi Niibori
• 通讯作者: Yuichi Niibori

薄片状黒雲母への陽イオンの収着挙動に関する温度依存性

片状黑云母吸附行为的温度依赖性

• 发表时间: 2023
• 作者: Rintaro Kobayashi;Taiji Chida;Tsugumi Seki;Yuichi Niibori;小林凜太朗，千田太詩，関亜美，新堀雄一
• 通讯作者: 小林凜太朗，千田太詩，関亜美，新堀雄一

廃棄物の処分環境温度における黒雲母薄片に対するユウロピウムの収着挙動の評価

废物处理环境温度下黑云母片对铕的吸附行为评价

• 发表时间: 2022
• 作者: Rintaro Kobayashi;Taiji Chida;Tsugumi Seki;Yuichi Niibori;小林凜太朗，千田太詩，関亜美，新堀雄一;小林凜太朗，関亜美，千田太詩，新堀雄一
• 通讯作者: 小林凜太朗，関亜美，千田太詩，新堀雄一