Elucidation of formation mechanism of aggregates consisting of nanostructures in soft materials

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申請者はこれまでの研究で結晶性高分子の一つであるポリトリメチレンテレフタレート（PTT）の深い過冷却度での結晶化過程において、数nmの微結晶による凝集体形成過程の存在を明らかにしてきた。しかし、この機構は従来の結晶化モデルでは説明がつかない。また、多くのソフトマテリアルにおいても、ナノ構造による凝集体の形成メカニズムはいまだ共通の問題として存在している。そこで、これらの物質に対してナノ構造の凝集体の形成・破壊過程を、X線散乱法を主とした測定・解析を行うことで、「ソフトマテリアルに共通するナノ構造の凝集体形成メカニズム」を解明することを目指している。本年度は結晶性高分子の一つであるシンジオタクチックポリプロピレン（sPP）のガラス転移温度近傍での等温結晶化過程について小角X線散乱（SAXS）測定、広角X線回折（WAXD）測定、光学顕微鏡観察を行った。その結果、結晶化初期に密度ゆらぎが発現することをSAXSにより明らかにし、これらのゆらぎは微結晶の凝集体形成によるものであることを明らかにした。また、SAXS曲線の時間変化からその成長キネティクスは均一核生成－成長型であることを明らかにし、より高温で起こる球晶の成長速度依存性と同様のパラメータに一致することを明らかにした。これらの結果は、以前、申請者が明らかにしたPTTの微結晶凝集体形成機構と同様の結果となっており、高分子におけるガラス転移温度付近での微結晶形成を伴う結晶化機構は高分子全般に適用できる可能性がある。本成果は結晶化メカニズムを理解する上で非常に重要な結果となりうる。