Hierarchical structure change induced by the phase transition in polymers investigated by broadband phase-resolved spectroscopy

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本研究は、デュアルコム分光装置を光源としたテラヘルツ光・近赤外光領域での同時同位置・位相分解分光計測を通じて、高分子の階層的な振動構造を分光学的手法によって包括的に明らかにすることを目的とする。初年度はファイバーレーザーべースのデュアルコム分光装置の開発を目指して、1台目のエルビウムファイバーレーザーを作製し、共振器分散や繰り返し周波数の最適化を行った。次に、ファイバーアンプによって増幅された光パルスのパルス幅を自己相関法を用いて測定し、ファイバー長の調整によってパルス幅の圧縮を試みた。そして、このファイバーレーザーを光源としたテラヘルツ時間領域分光測定系を構築した。発生にスピントロニックエミッターを利用し、検出に光伝導アンテナを利用することで電場時間波形の測定に成功した。上記の装置開発と並行して、高分子材料のテラヘルツ光学応答への知見を深めるために、市販のテラヘルツ分光装置を利用してポリ乳酸試料の加熱結晶化過程にともなう複素誘電率スペクトルの変化について調べた。近年、新たに発見された4 THz近傍に現れる結晶相由来のピーク構造をプローブとすることでポリ乳酸の結晶化過程を明瞭に観測することに成功した。得られた結果を既存手法であるX線回折法の計測結果と比較したところ、両者には明確な違いが現れることを見出した。また以前に慶應義塾大学にて開発したデュアルコム分光装置を利用し、デュアルコム分光装置を光源としたテラヘルツ時間領域分光装置の特性評価を行った。その結果、既存の非同期光サンプリング法を用いた測定装置に比べて、位相安定性が著しく向上していることを明らかにした。この成果は本研究の方向性を確認するうえで重要な成果である。