Molecular simulation approach toward carbon neutrality

实现碳中和的分子模拟方法

• 批准号: 22K03564
• 负责人: 森下 徹也
• 金额: $ 2.66万
• 依托单位: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2027-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K03564/
• 关键词: カーボンニュートラル; 分子動力学; 二酸化炭素; CCUS; 界面; 分子動力学シミュレーション; 自由エネルギー計算; 第一原理計算

CCUSの柱の一つである"storage"（もしくは"sequestration"）では、高温高圧下の超臨界状態のCO2流体を地下に貯留する。しかしながら地下には地下水が含まれることも多く、地下水とCO2流体の界面が地下環境でどのような特性を持つかは、CO2地下貯留の効率化において重要な知見となる。令和4年度はこのような状況を背景に、幅広い温度圧力領域でのCO2流体と水との界面張力を、分子動力学シミュレーションにより評価した。8, 10, 12MPaの圧力下では、328K-373Kの温度領域において界面張力は温度増加に対して増加する一方、373K以上の温度では温度増加に対して界面張力は減少する傾向が見られた。このような温度変化に対する極大値の出現は、これまでの実験結果と調和的である。一方、14MPa-50MPaでは温度増加に対して、界面張力は単調に減少する傾向が見られた。特に、478K-550Kの高温領域では、界面張力は対象とした全ての圧力下で減少する傾向が明らかになった。このような高温下での界面張力の実験測定はほとんどなされておらず、本計算結果は高温地層水へのCO2貯留に関して重要なデータとなる。界面張力の温度変化に対する極大値の出現を理解するために、Gibbs-Duhem(GD)式に基づいて界面モルエントロピーに注目した考察を行った。その結果、極大の出現は、CO2流体の密度やエントロピーが、臨界点近傍条件下で大きく変動することに起因することがわかった。

CCU的支柱之一“储存”（或“封存”）在高温和地下高压下将二氧化碳流体存储在超临界状态。但是，地下水通常含有地下水，地下环境中地下水和二氧化碳流体之间的界面的特征对于提高二氧化碳地下存储的效率很重要。在2022年这种情况下，使用分子动力学模拟评估了二氧化碳流体和水之间的界面张力。在8、10、12 MPa的压力下，界面张力随温度范围内的温度升高而增加，在328K-373K的温度范围内，界面张力在373K以上的温度下随温度的升高而倾向于降低。此类温度变化的最大值的出现与先前的实验结果和谐相处。另一方面，在14MPA-50MPA下，界面张力倾向于随温度升高而单调地降低。特别是，在478K-550K的高温区域中，据显示，在所有靶向压力下，界面张力趋于下降。在这种高温下，很少有实验性测量的界面张力，并且该计算的结果提供了有关高温地层水中二氧化碳存储的重要数据。为了了解界面张力中温度变化的最大值的出现，我们进行了一个考虑，重点是基于吉布斯 - duhem（GD）方程的界面摩尔熵。结果，发现最大值的外观是由于在临界点附近的条件下，二氧化碳流体的密度和熵变化很大。

项目成果

二酸化炭素－水界面張力の温度依存性：分子動力学計算による温度依存性の予測

二氧化碳-水界面张力的温度依赖性：通过分子动力学计算预测温度依赖性

• 发表时间: 2022
• 作者: 志賀正茂;森下徹也;徂徠正夫
• 通讯作者: 徂徠正夫

二酸化炭素-水-粘土鉱物三相界面系のメニスカスと水膜に関する分子動力学計算

二氧化碳-水-粘土矿物三相界面体系弯液面和水膜的分子动力学计算

• 发表时间: 2022
• 作者: 志賀正茂;森下徹也;徂徠正夫;愛知正温
• 通讯作者: 愛知正温

Interfacial tension of carbon dioxide - water under conditions of CO2 geological storage and enhanced geothermal systems: A molecular dynamics study on the effect of temperature

• DOI: 10.1016/j.fuel.2022.127219
• 发表时间: 2023
• 期刊: Fuel
• 影响因子: 7.4
• 作者: M. Shiga;T. Morishita;M. Sorai

Interfacial Tension of CO2-Water under Elevated Temperature Conditions: Prediction by Molecular Dynamics Simulation

高温条件下 CO2-水的界面张力：分子动力学模拟预测

• 发表时间: 2022
• 作者: Masashige Shiga;Tetsuya Morishita;Masao Sorai
• 通讯作者: Masao Sorai

二酸化炭素-水界面張力の温度依存性:分子動力学シミュレーションによる検討

二氧化碳-水界面张力的温度依赖性：使用分子动力学模拟进行研究

• 发表时间: 2022
• 作者: 志賀正茂;森下徹也;徂徠正夫
• 通讯作者: 徂徠正夫