Synthesis of monodispersed gold nanoparticles by gas-liquid interfacial plasma reduction using a microfluidic pathway

本研究では、マイクロ流路内で大気圧プラズマ気相と溶液の気液二相合流を実現する事で(気液界面積)/(溶液容積)≫1、かつ生成核の拡散成長の自動停止による単分散ナノ粒子のワンステップ合成の知見を得ることを目的とする。具体的にはグルコースやエタノールの酸素酸化触媒能を発現するφ2-5 nmの単分散金ナノ粒子（AuNPs）合成や、カーボンナノチューブ（CNT）との複合ナノ材料（AuNPs@CNT）の作製をマイクロ流路内プラズマ気液相合流で達成する。本年度はマイクロ流路内合成の予備実験として、単層カーボンナノチューブ（SWNTs）を分散した塩化金酸（HAuCl4）溶液200-300μLに大気圧Heプラズマ照射をして粒径：1～5 nmのAuNPs@CNTの合成条件を探索した。AuNPs@CNT合成手順は以下の通りである。エタノール10 mLにSWNTs（ZEON SG101）1 mgを添加し、超音波洗浄機で30分間撹拌してCNTs分散液を作製する。次にCNTs分散溶液200μL、HAuCl4水溶液100μLを混合して超音波洗浄機で30分間撹拌する。攪拌後のCNTs分散HAuCl4溶液を96穴マイクロウェルに滴下して大気圧Heマイクロプラズマを照射する。大気圧Heマイクロプラズマは、φ0.90 mm、長さ20 mmのSUS細管（注射針）にHeガス（流量550 mL/min）を導入し、RF電力（13.56 MHz、4 W）を印加して生成した。プラズマ処理液を遠心分離後にTEM-EDS観察した結果、(1）Auモル濃度：0.27 mM、プラズマ照射時間：1 min、3 minでの平均粒径はそれぞれ1.09 nm、1.61 nm、(2）Auモル濃度：0.53 mM、プラズマ照射時間：1 minで平均粒径は2.35 nmを得たが、粒径10 nm以上にも分布しており単分散に課題がある事が分かった。

本研究では、マイクロ流路内で大気圧プラズマ気相と溶液の気液二相合流を実現する事で(気液界面積)/(溶液容積)≫1、かつ生成核の拡散成長の自動停止による単分散ナノ粒子のワンステップ合成の知見を得ることを目的とする。具体的にはグルコースやエタノールの酸素酸化触媒能を発現するφ2-5 nmの単分散金ナノ粒子（AuNPs）合成や、カーボンナノチューブ（CNT）との複合ナノ材料（AuNPs@CNT）の作製をマイクロ流路内プラズマ気液相合流で達成する。本年度はマイクロ流路内合成の予備実験として、単層カーボンナノチューブ（SWNTs）を分散した塩化金酸（HAuCl4）溶液200-300μLに大気圧Heプラズマ照射をして粒径：1～5 nmのAuNPs@CNTの合成条件を探索した。AuNPs@CNT合成手順は以下の通りである。エタノール10 mLにSWNTs（ZEON SG101）1 mgを添加し、超音波洗浄機で30分間撹拌してCNTs分散液を作製する。次にCNTs分散溶液200μL、HAuCl4水溶液100μLを混合して超音波洗浄機で30分間撹拌する。攪拌後のCNTs分散HAuCl4溶液を96穴マイクロウェルに滴下して大気圧Heマイクロプラズマを照射する。大気圧Heマイクロプラズマは、φ0.90 mm、長さ20 mmのSUS細管（注射針）にHeガス（流量550 mL/min）を導入し、RF電力（13.56 MHz、4 W）を印加して生成した。プラズマ処理液を遠心分離後にTEM-EDS観察した結果、(1）Auモル濃度：0.27 mM、プラズマ照射時間：1 min、3 minでの平均粒径はそれぞれ1.09 nm、1.61 nm、(2）Auモル濃度：0.53 mM、プラズマ照射時間：1 minで平均粒径は2.35 nmを得たが、粒径10 nm以上にも分布しており単分散に課題がある事が分かった。