水溶液流通系での律速段階の原因を解明する：ペンタン酸へのレブリン酸気相一段階変換

本研究はトウモロコシの軸、草本など非可食バイオマス由来のセルロースを加水分解することでできるレブリン酸を固体触媒により化成品原料となるペンタン酸へ変換するルートについて、変換ルートの途中で得られる化合物の解明などにより触媒開発につなげるものである。この変換ルートはカーボンニュートラルにつながるバイオマス利用の懸案となっている食糧競合の問題を回避できるため非常に重要である。2022年度はレブリン酸からペンタン酸への変換ルートの解明を進めた。中間生成物であるγ-バレロラクトンを出発原料として触媒量(反応時間に相当)を変えてペンタン酸生成までの間にできている化合物を調べた。その結果、ペンタン酸の前に数種のペンテン酸の生成が確認された。このためγ-バレロラクトン→ペンテン酸(数種存在)→ペンタン酸というルートで反応が進むことが明らかとなった。また、触媒探索の結果、レブリン酸→γ-バレロラクトン・γ-バレロラクトン→ペンタン酸いずれもシリカアルミナなどの固体酸と水素化能のある金属の組み合わせが有効であることが明らかとなった。その一方で、後者は触媒担体のシリカアルミナ中のアルミナ含有量が触媒活性に影響したが、前者はほぼ影響がなく、それぞれのルートで酸触媒として求められるものに違いがあることが示唆される結果となった。このような違いが明らかになることは触媒開発とって重要なことであり当初予想していた結果ではないが有意義なものである。

本研究はトウモロコシの軸、草本など非可食バイオマス由来のセルロースを加水分解することでできるレブリン酸を固体触媒により化成品原料となるペンタン酸へ変換するルートについて、変換ルートの途中で得られる化合物の解明などにより触媒開発につなげるものである。この変換ルートはカーボンニュートラルにつながるバイオマス利用の懸案となっている食糧競合の問題を回避できるため非常に重要である。2022年度はレブリン酸からペンタン酸への変換ルートの解明を進めた。中間生成物であるγ-バレロラクトンを出発原料として触媒量(反応時間に相当)を変えてペンタン酸生成までの間にできている化合物を調べた。その結果、ペンタン酸の前に数種のペンテン酸の生成が確認された。このためγ-バレロラクトン→ペンテン酸(数種存在)→ペンタン酸というルートで反応が進むことが明らかとなった。また、触媒探索の結果、レブリン酸→γ-バレロラクトン・γ-バレロラクトン→ペンタン酸いずれもシリカアルミナなどの固体酸と水素化能のある金属の組み合わせが有効であることが明らかとなった。その一方で、後者は触媒担体のシリカアルミナ中のアルミナ含有量が触媒活性に影響したが、前者はほぼ影響がなく、それぞれのルートで酸触媒として求められるものに違いがあることが示唆される結果となった。このような違いが明らかになることは触媒開発とって重要なことであり当初予想していた結果ではないが有意義なものである。