Development of THz surface enhanced Raman scattering devices based on nanogap structures composed of multilayer graphene

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本研究では、乱層積層した多層グラフェンのナノギャップ構造からなるメタマテリアルの形成法を確立し、局所プラズモン効果を利用したテラヘルツ帯の表面増強ラマン散乱（SERS）デバイスを開発する。2022年度では、反応性ガス雰囲気における超高温加熱装置を開発した。これにより、次の２つのアプローチから乱層積層した多層グラフェンの合成を検討した。実施項目（１）固体テンプレートを用いた気相-固相成長による多層グラフェンの合成、実施項目（２）酸化グラフェンの還元・構造修復による多層グラフェンの合成。実施項目（１）において、固体テンプレートとしてグラフェンと同じ周期構造を有する六方晶窒化ホウ素フレークを固体テンプレートとして、エタノールガスをカーボン原料とした1300℃の加熱処理により、直径100nmを超えるグラフェンの２次元の成長に成功した。２次元島の形状が六角形であることからジグザグ型のエッジ終端面を構成しており、単結晶であることを示唆している。六方晶窒化ホウ素上にヘテロファンデルワールスエピタキシーにより初めてグラフェンが結晶成長することを明らかにした。項目（２）では、酸化グラフェンの加熱還元処理により、多層グラフェンの薄膜の合成を実施した。ここで、項目（１）に対して1/10以下の低濃度のエタノールガスを供給することにより、酸化過程で生成した欠陥構造が効率的に修復することを見出した。その結果、還元したグラフェン電界効果型トランジスタの移動度が300cm2/Vs以上を示し、極めて優れた伝導特性が得られることを明らかにした。角度分解型光電子分光測定による還元型酸化グラフェン薄膜の電子構造解析から、線形性の分散特性を確認した。これらの結果は、本研究の目指す多層グラフェンがテラヘルツデバイスへの応用に有効であることを示している。