Spin-valley conduction in atomic-layer materials controlled by orbital angular momentum of light

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特定の固体中の電子には結晶運動量に注目した「バレー」と呼ばれる自由度があり、それを利用したバレートロニクスは高速動作ワーキングメモリの原理として注目されている。これまでに記憶メモリとして優れた特性を示してきたスピン自由度と共に、この電子のスピン・バレー自由度を光のもつスピン・軌道角運動量により制御し、有機的に制御する新奇な手法を開拓することが本研究の目的である。２０２２年度は、二硫化モリブデン（MoS2）や二セレン化タングステン（WSe2）などの原子層遷移金属ダイカルコゲナイド（TMD）について、光渦レーザーの様々なパラメーターについて光学遷移の依存性を調べた。また試料端における電子のスピン・バレーの境界条件について解析を行なった、その結果、単層TMD電子は光照射により時間反転対称性が破れることにより、 境界条件に新しい効果の導入する必要があることを明らかにした。一方で、光渦による双極子近似を超えた四重極遷移について解析を行った。光と電子の波動関数の規約表現から各バレーにおける光学遷移選択則を導出し、それを反映した伝導電子の有効ハミルトニアンを導出した。四重極遷移を取り入れることで、双極子近似の下では起こらないスピン反転が起こすことが可能になると期待され、光渦によるスピン自由度の制御性が広がった。また電子と正孔の再結合が起こりにくい暗励起子を励起することから、より長寿命な情報伝達手段になることが期待される。