触媒ドメインの協奏的融合による高効率物質変換システムの実現

通过催化域的协同融合实现高效材料转化系统

• 批准号: 22K05128
• 负责人: 大竹 研一
• 金额: $ 2.75万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K05128/
• 关键词: 多孔性配位高分子; 触媒; ナノ空間化学; 錯体化学; 構造柔軟性

異なる多孔性配位高分子(PCP)同士の機能を協同的に発現させるような設計指針は未だに開発途上にあり、PCP-on-PCP型複合体による触媒特性の研究自体が現時点で殆ど知られていない。しかし、錯体化学を基盤とした材料であるPCPは、その骨格や細孔、ドメインサイズにおいて高い構造設計性を有しており、さらには均一な細孔を持つことによる高い基質選択制を付与することも可能である。本申請研究では、複数の分子の混合状態から選択的かつ順序良く基質を活性化して異なる反応を進行する、連携機能触媒能の開発を行い、その詳細な機構解明を通して、機能性ドメインを連携的に融合する基盤技術の確立を目指した。2022年度は、PCP単体でのゲスト濃縮特性、ゲスト選択機能、及び触媒特性の開拓を目指し、複数の成果が得られている。触媒活性サイトとなるニトロキシルラジカルを骨格に導入した柔軟性PCPでは、骨格の柔軟性を利用した触媒反応の選択制の制御に成功した（Chem.Comm.2022）。また配位子のπスタッキングに由来する半導体特性を有するPCPでは、金属種の選択によるπスタッキング距離の制御により、ケミレジスタセンサ特性が変化することを見出した（Angew.Chem.Int.Ed.2023）。同材料は、混合金属種とすることで、NOｘの還元触媒としても高い活性を有することが分かった（論文投稿準備中）。今後、開発したPCP触媒を基盤として、他のPCPとの複合化によるさらなる高機能化を目指していく予定である。

Different な る porous coordination polymer (PCP) with "を co-ordinated に の function 発 now さ せ る よ う な design pointer は not だ に on open 発 way に あ り, PCP - on - PCP type complex に よ る catalytic properties の study of autologous が now point で perilous ど know ら れ て い な い. し か し, misprinted chemical を base plate と し た material で あ る PCP は, そ の bone や pores, ド メ イ ン サ イ ズ に お い て high い structure design sex を し て お り, さ ら に は な uniform pores を hold つ こ と に よ る high い sentaku system matrix を give す る こ と も may で あ る. This application study で は state of mixing, plural の molecular の か ら sentaku of か つ order good く matrix を activeness し て different な る anti 応 を for す る, can even XieJi catalyst can の 発 を い, そ の detailed な agencies interpret を tong し て, functional ド メ イ ン を に fusion link-up す る を の established base plate technology refers し た. 2022 は, PCP 単 で の ゲ ス ト enrichment characteristics, ゲ ス ト sentaku function, and characteristic び catalyst の exploit を refers し, plural の results が ら れ て い る. Catalytic activity サ イ ト と な る ニ ト ロ キ シ ル ラ ジ カ ル を bone に import し た softness PCP で は, bone の softness を し た catalyst against 応 の sentaku の &broom royal に successful し た Chem.Com, m. (2022). ま た ligand の PI ス タ ッ キ ン グ に origin す る semiconductor features を have す る PCP で は, metal の sentaku に よ る PI ス タ ッ キ ン グ distance の suppression に よ り, ケ ミ レ ジ ス タ セ ン サ features が variations change す る こ と を shows し た (Angew. Chem. Int. Ed. 2023). With material は, と HunGeJin taxa す る こ と で, NOx の is yuan catalyst と し て も high い active を す る こ と が points か っ た (in paper submitted to prepare). In the future, open 発 し た PCP catalyst を base plate と し て, he の PCP と composite の に よ る さ ら な る high functional を refers し て い く designated で あ る.

项目成果

構造に柔軟性を持つ多孔性配位高分子の開発と応用

结构柔性多孔配位聚合物的开发及应用

• 发表时间: 2022
• 作者: Ken-ichi Otake;Yifan Gu;Jia-jia Zheng;Susumu Kitagawa;大竹研一
• 通讯作者: 大竹研一

Synergistic Exclusive Discrimination Gating for CO2 Recognition using Flexible Porous Coordination Polymers with Narrow Soft Corrugated Channels

使用具有窄软波纹通道的柔性多孔配位聚合物进行 CO2 识别的协同独家判别门控

• 发表时间: 2023
• 作者: Ken-ichi Otake;Yifan Gu;Jia-jia Zheng;Susumu Kitagawa
• 通讯作者: Susumu Kitagawa

Interface chemistry of conductive crystalline porous thin films

• DOI: 10.1016/j.trechm.2023.03.002
• 发表时间: 2023-04
• 期刊: Trends in Chemistry
• 影响因子: 15.7
• 作者: Mingshui Yao;Ken‐ichi Otake;Susumu Kitagawa

芳香族ペンダント基を導入したフレキシブル多孔性配位高分子におけるガス吸着特性

具有芳香族侧基的柔性多孔配位聚合物的气体吸附性能介绍

• 发表时间: 2022
• 作者: ピン ワン;大竹 研一,北川 進
• 通讯作者: 大竹 研一,北川 進

Structural Properties of Flexible Porous Coordination Polymers bearing aromatic pendant group

带有芳香侧基的柔性多孔配位聚合物的结构性能

• 发表时间: 2022
• 作者: Ken-ichi Otake;Ping Wang;Kitagawa Susumu
• 通讯作者: Kitagawa Susumu