Development of materials for solid-phase recovery reaction and liquid-phase conversion reaction for low-concentration carbon dioxide

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(1)これまでは、炭酸ナトリウムとカーボンとのナノコンポジットを、既報の方法に従って得ていたが、これまでとは異なる調製条件によって水酸化ナトリウムとテレフタル酸からテレフタル酸ナトリウムを得、焼成温度も変えてコンポジットを調製し、化学組成やCO2吸蔵特性の違いを検討した。その結果、最初に溶解しないテレフタル酸を除去することや焼成温度を923 Kにすることで、炭酸ナトリウムの含量が多く、CO2吸蔵特性に優れたコンポジットを得ることができた。反応性について、市販のテレフタル酸ナトリウムと比較しながら進めた。2-1) CO2の電気化学的選択還元によるエタノール等への変換について検討するための電極を作製した。まず、アセチレンを炭素源として、アンモニアを窒素源として、これらの混合ガスを用い、また基板として鉄のウェハを用い、PVCVD法により窒素ドープ炭素膜（Fe/NC）を形成させた。その後、Fe/NC上に金属銅のナノ粒子をCVD法により形成させた。蒸着時間を50～400秒と変え、銅粒子の性状を変えることを試みた。一方、湿式法でも、CuSO4+硫酸水溶液を用い、作用極にFe/NC電極を、金属銅を対極に用い、－0.8 Vを10秒印加し銅を析出させた。このようにして得られた電極を用い、SEM観察により、金属銅の析出の状況を確認し、最適条件を検討した。2-2) 液相におけるナノ細孔性カーボン触媒によるCO2変換反応市販のグリニャール試薬を用い、基本的なグリニャール反応について予備的に検討し、ブロモベンゼンとCO2から安息香酸が生成することを確認した。この反応系について、炭素のナノ細孔の効果を調べる計画を立案した。