ペプチド-アミノ酸ビニルポリマー・ハイブリッド分子戦略によるスマートゲルの創成

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本研究は、高次構造・生体機能設計が容易な人工ペプチドと材料特性に優れる合成高分子(アミノ酸ビニルポリマー)を組み合わせるハイブリッド分子戦略により、温度/pHなどの外部刺激に応答して機能発現する革新的なハイドロゲル材料の調製とその物性評価を行う。さらに、それらの三次元細胞足場材料への応用を目指している。 本年度得られた主な成果を以下にまとめる。(1) ペプチド固相合成により末端にラジカル重合性官能基を有したペプチドマクロモノマーを合成し、水素結合性アミノ酸ビニルモノマーとの共重合によりグラフト型ハイブリッドポリマーの精密合成を行った。ペプチド鎖には pH応答性の自己組織性 β-シート配列を採用した。また、細胞接着性ペプチドからなるマクロモノマーも合わせて設計・合成した。各種モノマーやポリマーの構造は NMR, MALDI-TOF MSから総合的に評価し、目的のグラフト型ハイブリッドポリマーを新規に合成することに成功した。(2) 各種ハイブリッドポリマーのハイドロゲル構造をFTIR、CD、SEM分析により明らかにした。また、ゲル物性(含水率および粘弾性)をレオロジー測定等から、形状固定/記憶性をゲル変形試験から評価した。ゲル物性に及ぼす外部環境(pH)やペプチド鎖のグラフト率の影響についても明らかにした。(3) 温度応答性アミノ酸由来ビニルポリマーの拡張を進めた。種々のアミノ酸由来ビニルモノマーの合成とその精密重合を行った。特に応答温度や応答挙動(LCST/UCST)に及ぼすアミノ酸種の影響について明らかにし、分子構造との相関性に関する知見を得た。