二次元窒化炭素ポリマーが示す暗触媒活性の解明

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2022年度の研究実績の一つ目として、PHIの暗触媒活性と密接な関係があると予想されるフォトクロミズムについて詳細に調べた。具体的には、カリウムイオンを構造中に含むK-PHI中のカリウムイオン含有量を調整した試料を作製し、その構造や電子構造、光学特性などを調べた。カリウムイオン含有量の調整は、K-PHIを酸処理することで、カリウムイオンを除去することで行なった。その結果、K-PHI中のカリウムイオンの含有量は、その光学特性に大きな影響を与えることが分かった。例えば、カリウムイオンの含有量が減少することに伴って、吸収端波長は短波長にシフトする。また、試料への光照射前後の吸光度の測定からは、フォトクロミズムによって生じる色変化の持続時間も、カリウムイオンの含有量に強く依存することが分かった。これらの事実は、K-PHIの電子構造が、カリウムイオンの含有量によって大きく変化することを示している。実際に、密度汎関数法によるエネルギーバンド計算によって、K-PHI中のカリウムイオンの含有量が減少することで、エネルギーギャップが狭小化することも確認することができた。これらの成果は、PHIのフォトクロミズムのメカニズムに迫る意義がある。特に、PHIのフォトクロミズムにおいて、構造中に含まれるアルカリ金属イオンの役割について詳細な知見を得ることができた。2022年度の研究実績の二つ目として、絶縁性の高分子材料(PMMA)を用いてK-PHIの分散系の作製に成功した。これは、完全に固体の試料であり、光照射によってK-PHI由来のフォトクロミズムを示すことも確認することができた。また、色変化した試料は、電気伝導度が上昇することを見出した。この電気伝導の上昇は、光照射によって、K-PHI中で生じる遊離したカリウムイオンによるイオン伝導によるものであることも確認した。