Potential-responsive Luminescence Switching Based on Layer Charge Control in 2D Multiple Oxides

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本課題は，研究代表者が新たに開発した「結晶層修飾技法」（層状酸化物の層電荷を能動的に制御する手法）を駆使することで，遷移金属酸化物のエレクトロクロミズム能がトリガとなって希土類イオンの蛍光能がON/OFFするフルオロエレクトロクロミック（ＦＥＣ）材料の創出を目指す研究である。その新材料創出に向けて，１）層電荷制御の適用材料の拡張，２）層電荷制御技術を基盤としたＦＥＣ材料の創出，３）ＦＥＣ機能のメカニズムの解明，を主たる研究課題としている。初年度となる令和4年度は，「層電荷制御の適用材料の拡張」を主眼として研究を進めた。これまでの材料には，タンタルやニオブからなる層状ペロブスカイト化合物をメインターゲットとしてきたが，本課題では，酸化還元を機能の主軸している観点からより容易かつ，明瞭な色相変化を示すモリブデンやタングステンからなる層状希土類含有酸化物材料をターゲットとした。その初期段階として，層状希土類モリブデン酸塩であるKEu(MoO4)2を作製し，希硝酸中でのプロトン交換反応によってHEu(MoO4)2を作製することができた。これは，還元剤であるアスコルビン酸処理によって，色相が明瞭に変化するとともに，Eu3+由来の赤色蛍光が劇的に減退することが分かった。つまり，化学的蛍光スイッチング能を有することを確認した。また，電気化学反応により引き起こされる機能であるため，微結晶粒子が望まれる背景から，溶液プロセスによる材料合成を試みた。具体的には，前駆体として層間にアルカリ金属が導入されたAEu(MoO4)2 (A: K,Cs)を水熱反応場での直接合成によって合成することに成功した。現在は，この材料に対して，Li+やH+をイオン交換反応によって導入することで，エレクトロクロミズム能を有する材料の開拓を目指している。