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多元系前周期遷移金属酸化物の接合界面・構造制御および酸塩基触媒特性

多元素早期过渡金属氧化物的界面/结构控制及酸碱催化性能

基本信息

批准号：
22K05287
负责人：
山本孝
金额：
$ 2.75万
依托单位：
The University of Tokushima
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

２０２１年度は水非共存下でのエタノール転換反応をさまざまなジルコニア担持銅触媒を用いて行い，生成物選択性を制御する因子について検討した．目的生成物はアセトアルデヒドを経由して生成する酢酸エチル，主要副生成物は炭素数４のアルデヒド/アルコール類（C4-al,ol）であり，その生成物比から選択性を評価した．はじめに１５種類の金属酸化物，金属水酸化物，複合酸化物を用いた担持銅触媒にて活性試験を行ったところ，酸化ジルコニウムを用いた際に特に酢酸エチル収率が高くなる先行研究を再現する結果を得た（実験１）．次に入手可能な酸化ジルコニウム，水酸化ジルコニウム，ジルコニア系複合酸化物を用いた活性試験を行い，酸化ジルコニウム単独，特に水酸化ジルコニウム担体を用いると酢酸エチル選択率が高くなることを確認した（実験２）．以上の予備実験を経て，酸化ジルコニウム相の異なる担持銅触媒を同一ジルコニウム塩原料を用いて約３０種類調製して活性試験を実施したところ，選択性の序列は非晶質＞正方晶（立方晶）＞単斜相であり，先行研究と異なることを確認した（実験３）．実験２において選択性が特に低かった触媒は固体強酸として機能することが予想される組成であった．このことから触媒表面に比較的強い酸点が存在するとC4-al,ol生成反応を促進して選択性が低下すること，単斜晶系触媒には比較的強い酸点が存在すること，より非晶質系触媒の酸強度は低いことを推察した．非晶質系触媒に硫酸イオンを添加すると選択性が低下，単斜晶系触媒にナトリウム塩を添加すると選択性が向上したことから，上記仮説の妥当性が示された．

In the year 2021, in the case of non-coexistence of water, the main by-product is 4% carbon dioxide, which is responsible for the use of the catalyst, and the production of an optional control factor. The purpose product is the production of sulfuric acid and the main by-product (C4alalol). The product ratio of rare earth is selective. Metal acidates, metal hydrate acidifiers, and complex acidifiers are used to support the catalytic activity of metal acids. the acidizing product is used as an active catalyst, and the acidizing product is used as a catalyst. The yield of sulfuric acid is high in the first study, and then the results are satisfactory (1). Starting with secondary acidification may lead to poor acidification. Water acidizing is a complex acidizing agent, which is used to synthesize acidified compounds. Acidifying agents are used as active agents, acidizing agents are independent, special acidizing agents are used as support materials, and the selection rate is high. The above conditions are not acceptable. The acidizing process is based on the use of the same catalyst for the same raw material. About 30 kinds of chemical active materials are used to apply the catalyst. The optional sequence is amorphous > square (cubic) > oblique phase. In this paper, we first study the feasibility of confirming the temperature (3). In the second part of this paper, we will first study the feasibility of confirming the structure of the catalyst. In this paper, we first study how to make sure that there is a strong acid point on the surface of the catalyst in which the strong acid point of the surface comparison of the catalyst has a negative effect. The strong acid point of the oblique crystal catalyst has a strong acid point, and the amorphous catalyst has a low acid strength and a low acid strength. the selectivity of the amorphous catalyst sulfuric acid is low, the selectivity of the oblique catalyst is low, the selectivity is up and down, and the appropriateness of the amorphous catalyst is low.