Development of CNT modified electrode for multivalent ion battery anode

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本研究課題では、Li以外のより埋蔵量の多い金属イオン、特に電池容量の大きい多価イオンを用いた二次電池のアノードに適用する新規な電極の開発を目的としている。この電極の開発において、これまでLiイオン二次電池のアノードとして開発してきたカーボンナノチューブ(CNT)修飾電極の活用とイオン種に合わせた構造の最適化を研究テーマとしている。2022年度は、CNT電極の開発において、(1)電池容量に大きく影響する電極の表面積の向上、つまり集電板上に直接、垂直配向させて合成したCNTの成長の向上、および(2)電池に用いるイオン種による集電基板との合金化への対応のための異なる集電板やバリア層上でのCNTの合成反応について研究を行った。垂直配向したCNTの成長量の向上では、アルコール触媒化学気相成長（AC-CVD）によりCNTの合成を行った場合、触媒に用いるCoの量を制御することで最大で約 5 μm程度までCNTの成長量を伸ばせること、さらにAC-CVD後の垂直配向したCNT膜上に再度、Co触媒を担持してAC-CVDを行う多段階合成を行うことで、3回の多段階合成により約10 μm程度までCNTの成長量が向上することが分かった。また、多段階合成したCNTを用いてLiイオン二次電池のアノードとしての充放電容量の測定を行った結果、CNTの成長量の向上に伴い容量が向上した。さらに、多段階合成におけるCNTの成長メカニズムについて透過型電子顕微鏡を用いて評価を行った。異なる集電基板上でのCNTの合成について、一般的に用いられるCu基板上にCrおよびAlのバリア層をスパッタした基板上でのAC-CVDによるCNTの合成、および高い安定性を持つインバー基板上へのマイクロ波プラズマ増強化学気相成長（MPE-CVD）によるCNTの合成を行い、それぞれ約5 μm程度の垂直配向CNTの成長に成功した。