可視光応答型光触媒カップリング反応によるメタンからエタンの製造

当該年度においては、ナイトライドの作製・合成に注力し、多くのナイトライドを合成した。特にカーボンナイトライドは疎水的な性質を持ち、炭化水素の吸着に対してより利点を持つものと考えられた。出発原料や合成条件を変えることで、様々な物性をもった材料が得られ、また、その組成も合成条件によって大きく異なっており、様々なバンドギャップを持つサンプルも得られた。また、伝導帯のボトムのポテンシャルと価電子帯のボトムのポテンシャルはそれぞれ還元力の強さ、酸化力の強さを示すため、各種カーボンナイトライド材料によって、生成した電子が持つ還元力あるいは酸化力に大きな差のあるカーボンナイトライドが生成されるようになるものと考えられた。また、FT-IRやＸ線などの分析結果から、異なる相のカーボンナイトライドの生成も示唆され、作り分け及び合成条件の最適化により2相からなる、つまり異なるバンド構造からなる2つの相が接合したからカーボンナイトライドの合成が可能でありえ、それにより電荷分離が促進することが可能となり、光触媒活性が促進できるようになるものと期待された。さらには、組成に基づいたラフな第一原理計算からも、材料によりバンド構造が大きく異なることが確認でき、2種類のカーボンナイトライドを接合することで、Z-scheme型の光触媒反応が効率よく起こりうるものと期待された。可視光、可視光及び紫外光照射下での水から水素を作る光触媒活性の評価から、それぞれ、可視光吸収特性を含む光吸収特性が優れることも大切であるが、それ以外にも主因があることが示唆され、元素分析や光物理スペクトルなどの解析から、欠損や欠陥が活性の低下を引き起こしている可能性があることも明らかとなった。

当該年度においては、ナイトライドの作製・合成に注力し、多くのナイトライドを合成した。特にカーボンナイトライドは疎水的な性質を持ち、炭化水素の吸着に対してより利点を持つものと考えられた。出発原料や合成条件を変えることで、様々な物性をもった材料が得られ、また、その組成も合成条件によって大きく異なっており、様々なバンドギャップを持つサンプルも得られた。また、伝導帯のボトムのポテンシャルと価電子帯のボトムのポテンシャルはそれぞれ還元力の強さ、酸化力の強さを示すため、各種カーボンナイトライド材料によって、生成した電子が持つ還元力あるいは酸化力に大きな差のあるカーボンナイトライドが生成されるようになるものと考えられた。また、FT-IRやＸ線などの分析結果から、異なる相のカーボンナイトライドの生成も示唆され、作り分け及び合成条件の最適化により2相からなる、つまり異なるバンド構造からなる2つの相が接合したからカーボンナイトライドの合成が可能でありえ、それにより電荷分離が促進することが可能となり、光触媒活性が促進できるようになるものと期待された。さらには、組成に基づいたラフな第一原理計算からも、材料によりバンド構造が大きく異なることが確認でき、2種類のカーボンナイトライドを接合することで、Z-scheme型の光触媒反応が効率よく起こりうるものと期待された。可視光、可視光及び紫外光照射下での水から水素を作る光触媒活性の評価から、それぞれ、可視光吸収特性を含む光吸収特性が優れることも大切であるが、それ以外にも主因があることが示唆され、元素分析や光物理スペクトルなどの解析から、欠損や欠陥が活性の低下を引き起こしている可能性があることも明らかとなった。