二次電池の電極/電解液界面におけるイオン輸送現象の解析

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本研究の目的は、SEI膜形成電位よりも高い反応電位を有するLi4Ti5O12（LTO）を用い、SEI膜を持たないLTO電極とSEI膜を持つLTO電極を作り分けて交流インピーダンス測定を行うことにより、RdesolvとRSEIそれぞれを定量的に評価し、さらにX線光電子分光測定の結果と突き合わせることで、曖昧に議論されてきたSEI膜の化学組成とRSEIの関係の本質に切り込み、二次電池の電極/電解液界面におけるイオン輸送のサイエンスを解き明かすことである。本研究は2022-2024年度の3年間で完遂する計画であり、初年度は対極のLi金属の影響を受けることなく、LTO単極のみのインピーダンスデータを得ることが可能な対称セルを構築した。代表者が予め設計・開発した非破壊対称セルを用いて測定を繰り返し、実験者のハンドリングの影響がなく、再現性に非常に優れたLTO単極のインピーダンスデータが取得可能であることを確認できた。また、LTO電極を用いた非破壊対称セルにおいて、LTO電極を通常の作動電位範囲である1.4-2.0 V (vs. Li/Li+)で作動させる、または、一度だけSEI形成電位以下である0.3 V (vs. Li/Li+)までの放電履歴を持たせてから通常電位範囲内で作動させることにより、SEI膜を持たないLTO電極とSEI膜を持つLTO電極を作り分けることに成功し、各電極の単極のインピーダンス挙動を取得することができた。解析はこれから行う予定だが、Nyquistプロットの形状からRdesolvとRSEIが十分に周波数分離可能な状況であることが示唆されている。