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Development of novel biochemical experiment tools based on metal-olefin specific interactions

基于金属-烯烃特异性相互作用的新型生化实验工具开发

基本信息

批准号：
22K05316
负责人：
松尾貴史
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Nara Institute of Science and Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

生体分子化学の研究において、「標的生体分子の選択的化学修飾・標識」は重要な実験技術であり、金属錯体触媒反応は高い官能基選択性から、その有用性が認識されている。しかし、金属錯体の疎水性、水中での反応性低下といった問題点があり、生体分子化学研究のツールとしての適用は困難とされている。そこで、本研究を通して、「親水性ホベイダ-グラブス錯体」が、これらの問題を克服するのに有用であり、当該研究分野で実施される実験条件下で利用可能な生体分子修飾ツールであることを明らかにする。今年度は、ホベイダ-グラブス錯体の特徴である「ルテニウムーオレフィン相互作用」が水中でも機能するのか？という点を明らかにする目的で実験を行った。システイン残基を含むトリペプチドをモデルペプチドとして、システイン側鎖にオレフィンを導入したのち、親水性ホベイダ-グラブス錯体をドナーとする「ルテニウム錯体移動反応」を、生理食塩水中、1:1の両論比で試みたところ、収率60%程度で進行したこの反応においては、ドナー、アクセプター両方ともカチオン性であり電荷反発が予想されるが、錯体移動反応が進行したことから、ルテニウム-オレフィンの相互作用は、水中で、しかも電荷反発が起こりうる条件下でも強く働くことを見出した。錯体移動反応で生成する化合物は、セルフメタセシス反応の反応中間体に相当する。そこで、トリペプチド同士のセルフメタセシス反応を観測したところ、N末端の電荷状態を減少させることで収率の向上が見られた。メタセシス反応では、反応中間体が生成したのち、もう一分子のペプチドが接近して最終生成物が得られる。つまり、もう一分子のペプチドが接近する段階では電荷反発の影響が無視できないことを示しており、「反応点近傍での電荷反発を避ければ、分子全体としては電荷を帯びていても良い」という分子設計の許容性に関する知見が得られた。

In the research of biological molecular chemistry,"chemical modification and identification of target biological molecules" are important for technical research, metal complex catalysts, high functional group selectivity, and usefulness. The problem of low reactivity of metal complexes and water is the difficulty of application of molecular chemistry in living organisms. Therefore, this study is useful to overcome the problem of "hydrophilic molecules" and to utilize possible biological molecular modifications when the research field is implemented under practical conditions. This year, the characteristics of the water body are described as "interaction" and "function" in water. The goal is to make sure The amino acid residues in the amino acid sequence are selected from the group consisting of amino acid residues, amino acid residues and amino acid residues. 1. In terms of theoretical ratio, try to make a comparison between the two, and the rate of collection is 60%. In terms of the interaction between the two, try to make a comparison between the two, and the rate of collection is 60%. In the water, the charge is reversed and the condition is strong. The compound formed by the migration reaction is equivalent to the intermediate of the reaction. The charge state of the N terminal is reduced and the rate of reflection is increased. The intermediate of reaction and reaction is formed, and the final product is obtained. The effect of charge reflection is ignored at the close stage of a molecule, and the effect of charge reflection is ignored at the close stage of a molecule. The effect of charge reflection is avoided at the close stage of a molecule, and the effect of charge reflection is avoided at the close stage of a molecule.

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

水溶性Hoveyda-Grubbs型錯体を用いた生体分子上へのルテニウム錯体移動反応

使用水溶性 Hoveyda-Grubbs 型络合物将钌络合物转移到生物分子上

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
岡田明日輝; 廣田　俊; 松尾貴史
通讯作者：
松尾貴史

Hoveyda-Grubbs型錯体の反応性におけるベンジリデン配位子上の硫黄原子の効果

亚苄基配体上的硫原子对 Hoveyda-Grubbs 型配合物反应活性的影响

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
衣川　翼;廣田　俊;松尾貴史
通讯作者：
松尾貴史

抗体様タンパク質「モノボディ」を用いた構造変化過程への摂動による酵素活性制御

使用抗体样蛋白“单体”扰乱结构变化过程来控制酶活性

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
中村伊武輝;雨坂心人;原　瑞穂 ;米澤健人;上久保裕生*;田中俊一;廣田　俊*;松尾貴史
通讯作者：
松尾貴史

Cd2+-selective fluorescence response of TQEN (N,N,N',N')-tetrakis(2-quinolylmethyl)ethylenediamine) derivatives bearing ether oxygen-binding sites

带有醚氧结合位点的 TQEN (N,N,N,N)-四(2-喹啉甲基)乙二胺)衍生物的 Cd2 选择性荧光响应

DOI：
10.1039/d2dt02948k
发表时间：
2022
期刊：
Dalton Transactions
影响因子：
4
作者：
Yuji Mikata;Minori Kaneda;Shizuka Yonemura;Miyu Akedo;Hideo Konno;Takashi Matsuo
通讯作者：
Takashi Matsuo

Modification of Biomolecules with Hydrophilic Hoveyda-Grubbs-type Complexes Based on Ruthenium-olefin Specific Interactions

基于钌-烯烃特异性相互作用的亲水性Hoveyda-Grubbs型配合物对生物分子的修饰