モデル系を用いた水溶液中の構造形成の解析

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(1) 当初計画項目についての報告。1. ドデシルジメチルアミンオキシド(D12DAO)/水系の固体の示差走査熱量解析。カチオン種では、水を含まない場合は炭化水素鎖の融解の後に結晶が融解したが、水濃度2wt%では炭化水素鎖の融解が結晶の融点となった。融点、融解熱は共に水含量の増加とともに減少し、14%では検出困難となった。1:1種では、66℃(T_2)の主転移、46℃(T_1)の副転移共に水含量に依存せず一定であった。転移熱はT_2の方が大きく減少し、6%で検出困難。T_1の方は10%で検出困難。1:1の組成が安定であることが示された。2. DDAO/水系の相図作成。X線回折の結果を併用して、概略的な相図(温度一濃度)を、イオン種、1:1種、非イオン種の3種について作成した。いずれも、濃度増加により、L_1→H_1→C-+L_αの相転移を示した。1:1種か最も低濃度でH_1へ転移した。3. 赤外線分光法の適用の可能性。 C14DAOの固体のKBr錠剤法では、1:1種の場合のみ波数900付近に特異な吸収帯を見い出し、赤外吸収による構造解析の可能性が高くなった。4. C10DAOの固体状態の示差走査熱量測定。 C10DAOについて、イオン種/非イオン種の比率を変えた試料のDSC測定により、1:1種の場合、相転移はC12の2箇所とは異なり1箇所のみであった。(II) 当初計画外の小角中性子散乱(SANS)と電気泳動光散乱(ELS)を行なった。無添加塩系では、cmcの組成依存性が正則溶液論に従はない異常を示したが、SANSから会合数は組成によらずほぼ一定(75)であった。添加塩系ではミセルは棒状に成長すること、1:1種のほうが大きく成長することが確認された。(III) 以上の研究の結果、当初目的の二本鎖型への変換に有利な条件の推定が可能となり、これに基づきC14DAOについて、粘弾性を示す溶液が見い出され、低温電子顕微鏡からは紐状ミセルが密に絡み合い、分岐も見い出された。プロトン化という物理的変化による一本鎖-二本鎖変換の実現に大きく近づくことが出来た。