分子シミュレーションによる水素吸蔵複合化物質の研究

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本研究では、水素吸蔵複合化物質の界面付近における構造と水素の電子状態をミクロな観点から調べるために、異原子間ポテンシャル関数を作成し、計算機シミュレーションを行った。ポテンシャル関数の作成に関しては、多体効果を取り込むために、等核2原子分子に対する半経験的Tight-Binding近似によるエネルギーと結合次数が、第1原理計算をよく再現するように決定し、異核2原子分子のポテンシャルはそれらの積に比例するように決定した。今回は、試験的にH、Au、Cu、Ni、Mg、Zr原子について計算を行った。その結果、H、Au、Cu、Ni原子に関しては異核原子間のポテンシャルをよく再現するような関数形が見いだされたが、Mg、Zrを含む系に関しては第1原理計算を充分再現することができなかった。また、ユニットセル内の原子数を増やすにつれて第1原理計算の結果からのズレが大きくなることが分かった。これらは、電荷移動の大きな原子の組についてはより近似をあげて、d電子配置と有効内核遮蔽の効果を取り込む必要があることを示している。界面付近での水素の安定性に関しては水素の格子間配置を少しずつ変化させながらエネルギー変化を調べた。その結果、界面にもっとも近い四面体位置と八面体位置に安定配置が見いだされた。特に四面体位置から界面にかけての活性化エネルギーは八面体位置からのそれに比して小さく、界面を通る水素の移動に関してはこのサイトからの移動が有利であることがわかった。