ＤＮＡ－金属錯体複合触媒を用いた電気化学的な二酸化炭素還元反応の開発

DNA-金属络合物复合催化剂电化学二氧化碳还原反应的进展

• 批准号: 22KJ1557
• 负责人: 若林 拓
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Nagoya University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2023
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2023-03-08 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ1557/
• 关键词: ハイブリッド触媒系; 二酸化炭素; 電気化学的反応; 金属錯体触媒; DNA

本研究はDNAと金属錯体からなるハイブリッド触媒系を新規に開発するものである。従来の触媒系では金属錯体周辺の配位環境を厳密に制御することは困難であったのに対し、本触媒系はDNAの周期的構造を利用することによって、金属錯体の固定位置、周囲の第二配位圏の環境を厳密に制御することを狙っている。従来系は金属錯体と固体半導体の組み合わせが多いが、この系では金属錯体周辺における分子レベルの制御が困難である。一方、本研究はDNAと金属錯体からなるハイブリッド触媒系の創出を目指している。DNAを用いることで導電性を確保しつつ、金属錯体の第二配位圏の環境を制御することが可能となる。この仮説のもと、本ハイブリッド触媒系はDNAの導電性を利用した電気化学的な触媒反応に供することを想定している。申請者の研究室では電気化学的な二酸化炭素還元反応の開発を行っている。申請者はここで培った知見をもとに、本ハイブリッド触媒系を用いた二酸化炭素等の小分子変換反応開発に取り組んでいる。本年度はイリジウム、ルテニウム、鉄をそれぞれ含む金属錯体を新たに開発し、可視光照射下においてこれらが二酸化炭素還元反応に対して優れた触媒活性を示すことを見出した。類似の配位子を用いているのにも関わらず、中心金属の種類によって生成物選択性や触媒の性能・耐久性が大きく変化することは特筆すべき点である。本研究結果はすべて査読を経て国際論文誌に既に掲載済みである。今後は本金属錯体を用いてハイブリッド触媒系を創出し、狙いの電気化学的な二酸化炭素還元反応に応用することを想定している。

This study focuses on と DNAと metal misbody らなるハ らなるハ ブリッド catalytic system を new regulations に development する する である である である. 従 の catalyst is で は metal misprinted weeks 辺 の ligand environment を 厳 dense に suppression す る こ と は difficult で あ っ た の に し polices, the construction of this catalyst is の は DNA cycle を using す る こ と に よ っ て, metal misprinted の fixed position, zhou 囲 の second ligand sha-lu の environment を 厳 dense に suppression す る こ と を previously っ て い る. 従 to tie は metal misprinted と solid semiconductor の group み close わ せ が more い が, こ の is で は metal misprinted weeks 辺 に お け る molecular レ ベ ル の suppression が difficult で あ る. One party, in this study, と DNAと metal misalignment を らなるハ ブリッド ブリッド catalyst-derived ブリッド created を fingers る て る る る. DNAを uses the conductivity of を る とで とで とで を to ensure that the <s:1> とが, metal misalignment <s:1> second coordination circle <e:1> environment を controls the する とが とが とが possible となる. こ の 仮 said の も と, this ハ イ ブ リ ッ ド catalyst is の conductive を は DNA using し た electric 気 chemical な catalyst against 応 に for す る こ と を scenarios し て い る. The applicant 's <s:1> laboratory of electrical chemistry な disulfide carbon reduction and reaction 応 <s:1> development を line って る る る. Applicants は こ こ で culture っ た knowledge を も と に, this ハ イ ブ リ ッ ド catalytic system を with い た two acidification carbon の small molecules such as variations in the open 応 発 に group take り ん で い る. This year は イ リ ジ ウ ム, ル テ ニ ウ ム objects, iron を そ れ ぞ れ containing む metal misprinted を new た に open 発 し, under visible light irradiation に お い て こ れ ら が two acidification carbon also yuan against 応 に し seaborne て optimal れ た を catalytic activity in す こ と を shows し た. Similar の ligand を with い て い る の に も masato わ ら ず, center metal の に よ っ て products sentaku sex や catalytic properties, durability の が big き く variations change す る こ と は special pen す べ き point で あ る. The results of this study, すべて すべて, were found in 読を and て international journal of papers に and に published on みである. Future は this metal misprinted を with い て ハ イ ブ リ ッ ド catalytic を makes し, previously い の electric 気 chemical な acidification carbon also yuan against 応 に 応 with す る こ と を scenarios し て い る.

项目成果

Synthesis of Chromium Complexes Bearing Ferrocene-Substituted PNNP-Type Ligands, and Development of Photocatalytic CO2 Reduction Systems

带有二茂铁取代的 PNNP 型配体的铬配合物的合成以及光催化 CO2 还原系统的开发

• 发表时间: 2022
• 作者: Taku Wakabayashi;Jieun Jung;Susumu Saito
• 通讯作者: Susumu Saito

Activation of a PNNP-ligated Fe complex with a base to facilitate photocatalytic CO2 reduction

用碱激活 PNNP 连接的 Fe 络合物以促进光催化 CO2 还原

• 发表时间: 2021
• 作者: Taku Wakabayashi;Kenji Kamada;Jieun Jung;Susumu Saito
• 通讯作者: Susumu Saito

Importance of steric bulkiness of iridium photocatalysts with PNNP tetradentate ligands for CO2 reduction

具有 PNNP 四齿配体的铱光催化剂的空间体积对于 CO2 还原的重要性

• DOI: 10.1039/d2cc01701f
• 发表时间: 2022
• 期刊: Chemical Communications
• 影响因子: 4.9
• 作者: Kamada Kenji;Jung Jieun;Kametani Yohei;Wakabayashi Taku;Shiota Yoshihito;Yoshizawa Kazunari;Bae Seong Hee;Muraki Manami;Naruto Masayuki;Sekizawa Keita;Sato Shunsuke;Morikawa Takeshi;Saito Susumu
• 通讯作者: Saito Susumu

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