Fabrication of Gold Nanorings-based Functional Nanostructures by virtue of DNA Nanotechnology

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研究開始時の計画に従い、環状かつチューブ状のDNAオリガミ構造体の設計と構築をほぼ完了した。当初は半円形の構造体を２分子集積化する設計を検討していたが、複数回の設計変更を経ても全体的な歪みを解消しきることができず、結果としてらせん状に重合した構造体の形成を抑えることができなかった。そこで方針を変更し、およそ120°の形状をもつ３分子の構造体を自己集合させることとした。チューブ状構造体を新たに設計し、必要なステープル鎖を注文した。これを用いて、一般的なアニーリング条件でDNAオリガミを形成させた結果、直径100 nmの環状構造体を原子間力顕微鏡で多数観察することに成功した。最適化した設計では、らせん状に高分子化した副生成物はほとんど形成されなかった。一方で、環状構造体が筒状に二量化したものが一部に観察されたが、アガロースゲル電気泳動で精製するなどの手法で問題なく除去できると予想している。環状構造体の構築を達成したため、さらに構造体の内側に形成させておいた空隙内で無電解めっきを行う系の構築にも着手した。具体的には、空隙に面したステープル鎖に一本鎖DNAを延長し、これと相補的なDNA鎖に硫黄原子を導入する。この方法としては、チオール修飾したDNAを用いる一般的な手法に加えて、ホスホロチオエートが活用できないかも検討するため、必要な化学修飾DNAを調達した。また次年度以降に検討する[2]カテナン構造体を形成させるため、モノマーユニットがx字型に絡み合ったかたちで二量化させるための結合部に関しても、その設計をほぼ完了した。