Development of Theoretical Design Methods of Catalysts Based on Electronic Structure Theory and Their Applications to Design and Development of High-Performance Molecular Catalysts

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本研究課題の目的は、高機能触媒を設計する合理的かつ汎用的方法論の確立と高機能分子触媒の設計・開発である。本年度（2022）は、昨年度開発した機能分子設計法の応用と化学反応設計法の開発を行った。機能分子設計法は、平衡構造の分子で占められた化学空間を効率的に探索し、機能分子を設計する。大きな化学空間における所望のエネルギー関連機能をもつ分子の設計を行った。31万分子種のBNドープフェナントレン誘導体の化学空間における分子設計に成功した。研究成果をまとめた論文を国際論文誌で発表した。一般的物性の設計を低い計算コストで行うために改良した機能分子設計法を様々な化学空間に応用した。原子化エネルギーの設計では、最適化の改良が低い計算コストをもたらすことを示した。小さな化学空間において高い電気双極子強度をもつ分子の設計に成功した。大きく異なる平衡構造をもつ分子の化学空間への適用が難しいことを示した。分子設計法が物性計算の基盤にしている量子アルケミー法の電気双極子能率への適用性を明らかにした。研究成果をまとめた論文のプレプリントをChemRxivで公開し、論文を国際論文誌に投稿した。機能分子設計法を実装したプログラムと量子アルケミー法のプログラムをGitHubで公開した。化学反応・触媒設計を定式化した。大きな化学空間を探索して所望の化学反応・触媒を効率的に設計するためには、電子密度の核電荷と核座標に関する解析的微分が必要である。そこで、coupled perturbedコーン・シャム法に基づく効率的な解析的微分を定式化した。現在、解析的微分のプログラム実装を行っている。この改良により、数百万から数十億分子の化学空間の探索を行うことが可能になる。さらに、高次の微分を含めることが可能になり、物性計算・設計の精度も向上する。複雑な環境における分子触媒の触媒反応機構解明を行った。