対流圏二酸化炭素の超高精度三酸素同位体異常定量

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二酸化炭素は主要な温室効果気体であり、対流圏における濃度増加が大きな問題となっている。この増加は化石燃料の燃焼に伴って放出される人為起源二酸化炭素が単純に蓄積して引き起こされている訳ではなく、多くは海洋や陸域生態系との間で活発な相互作用をし、最終的に対流圏に蓄積するのは全人為起源二酸化炭素の半分程度とされている。そのため、対流圏における炭素循環やその経時変化について理解することは温暖化防止や温暖化の進行に対する生態系の応答を理解する上で重要である。大気中の二酸化炭素の起源や挙動の指標として、質量数12と13の炭素原子比や、質量数16と18の酸素原子比が、古くから活用されてきた。しかしこれら従来からある同位体比指標は、光合成などの吸収過程でも値が変化してしまうため、抽出できる情報の確度が低かった。近年、二酸化炭素の三酸素同位体組成、すなわち質量数16と18の酸素原子に対する質量数17の酸素原子の相対過剰量が、二酸化炭素の起源の差異のみを単純に反映して微小変化することが明らかになった。しかし、従来の二酸化炭素の三酸素同位体組成分析法は、危険性が高く、かつ入手困難な強還元剤を必要としたため、実測は困難であった。そこで本研究は、強還元剤を一切使わずに二酸化炭素の高精度三酸素同位体組成分析を実現する自動分析計を開発した。新手法では、二酸化炭素を水素と反応させて水に変換し、キャビティリングダウン型分光計を用いてこの水の三酸素同位体異常を分析する。同一試料を、導入量を変えて複数回測定することによってブランク補正をすることに成功し、一試料当たり40umolの二酸化炭素を導入・測定することで、その三酸素同位体組成を0.025‰ 以内の高い精度で測定できるようにした。また三酸素同位体組成既知の水と平衡化させた二酸化炭素の三酸素同位体組成を測定することで確度補正を行うことに成功した。