タンパク質における非平衡ボース凝縮の観測と光機能発現の根本原理における役割の解明

タンパク質に外部からエネルギーを与えて非平衡状態にすると集団振動モードが最低エネルギー準位に集中し、ある種のボースアインシュタイン凝縮が発現することが半世紀前に理論的に予測された。これはフレーリッヒ凝縮と呼ばれ、長らく実験的な検証がなされていなかったが、テラヘルツ帯において鋭い線幅を持つ吸収ピークとして観測できる可能性が指摘されている。本研究では、光励起したタンパク質に対して広帯域・高分解能の高速テラヘルツ分光を行うことで、フレーリッヒ凝縮の存在を立証してその観測方法を確立し、凝縮ダイナミクスを計測することを目指す。そのために今年度は広帯域・高分解能かつ高速にテラヘルツ分光を行うことのできる非同期サンプリング時間領域分光システムを開発した。この手法は繰り返し周波数が僅かに異なる二つのフェムト秒パルスレーザーを使い、機械的遅延制御を必要とせずにテラヘルツ時間領域分光の時間軸上での遅延時間操作を高速に行う手法である。ただしフェムト秒パルスレーザーの繰り返し周波数が時間の経過とともにずれるため、このジッターを抑えて精密に固定するためのフィードバック制御とそのための高価な実験機器が必要になる。そこで本研究では、フィードバック制御を一切行わず、繰り返し周波数が時間変化するフリーラン状態のパルスレーザーを用いて非同期サンプリングを実現するためのジッター補正法を開発した。自作のYb系ファイバーレーザー２台を用いて、テラヘルツパルスのデータとともに繰り返し周波数差の１４倍の周波数のAC信号を補正用信号として取得し、ジッターを補正してから積算することで、1THzを超える帯域でも信号強度を落とすことなく積算を実現し、100MHz程度の分解能を持つ広帯域・高分解能実験システムを開発した。

タンパク質に外部からエネルギーを与えて非平衡状態にすると集団振動モードが最低エネルギー準位に集中し、ある種のボースアインシュタイン凝縮が発現することが半世紀前に理論的に予測された。これはフレーリッヒ凝縮と呼ばれ、長らく実験的な検証がなされていなかったが、テラヘルツ帯において鋭い線幅を持つ吸収ピークとして観測できる可能性が指摘されている。本研究では、光励起したタンパク質に対して広帯域・高分解能の高速テラヘルツ分光を行うことで、フレーリッヒ凝縮の存在を立証してその観測方法を確立し、凝縮ダイナミクスを計測することを目指す。そのために今年度は広帯域・高分解能かつ高速にテラヘルツ分光を行うことのできる非同期サンプリング時間領域分光システムを開発した。この手法は繰り返し周波数が僅かに異なる二つのフェムト秒パルスレーザーを使い、機械的遅延制御を必要とせずにテラヘルツ時間領域分光の時間軸上での遅延時間操作を高速に行う手法である。ただしフェムト秒パルスレーザーの繰り返し周波数が時間の経過とともにずれるため、このジッターを抑えて精密に固定するためのフィードバック制御とそのための高価な実験機器が必要になる。そこで本研究では、フィードバック制御を一切行わず、繰り返し周波数が時間変化するフリーラン状態のパルスレーザーを用いて非同期サンプリングを実現するためのジッター補正法を開発した。自作のYb系ファイバーレーザー２台を用いて、テラヘルツパルスのデータとともに繰り返し周波数差の１４倍の周波数のAC信号を補正用信号として取得し、ジッターを補正してから積算することで、1THzを超える帯域でも信号強度を落とすことなく積算を実現し、100MHz程度の分解能を持つ広帯域・高分解能実験システムを開発した。