量子ビームおよび不安定核を利用した酸化亜鉛中不純物ドナーの状態解析と電気特性制御

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酸化亜鉛（ZnO）は不純物の導入によって光学特性や電気特性が大きく変化する。従って、不純物の存在状態を把握し制御することは、機能性材料としての応用を目指す上でも大変重要である。我々はこれまで、ZnO中でドナーとして機能するインジウム（In）を不純物として添加したIn-doped ZnO（IZO）を合成し、111Cd（←111In）をプローブとするγ線摂動角相関（PAC）法でZnO中の不純物In周辺の局所構造を調べてきた。詳細な解析の結果、固相反応法によって導入された不純物InはZnO中でZnIn2O4を基本骨格とするナノ構造体を形成し、この構造体が伝導電子を散乱するため、電気伝導の妨げとなっていることが判明した。従って本研究では、一度形成したナノ構造体を解体し、InをZn位置に置換させる方法の確立を目指して実験を行った。石英管中に真空で封じた試料を1273 Kで加熱し、これを室温に戻して開封し、PAC測定を行った。その後再び別の石英管に真空封入して熱処理をした後にPAC測定をするという操作を複数回繰り返した。その結果、Zn置換成分が真空中での熱処理時間とともに増加することが明らかとなった。これは、ナノ構造体からInが離脱し、熱拡散によってZn格子点に移動したことを示唆する結果である。真空加熱によってナノ構造体から酸素原子が脱離して電荷バランスが崩れ、Inが放出されたものと考えられる。さらに、プローブを含まない試料にPAC測定試料と同様の熱処理を行って電気伝導度を測定し、Zn置換成分比との関係を調べたところ、きれいな相関が観測された。